Bimetallic gold-copper catalysts on cerium, zirconium and cerium-zirconium supports – preparation, characterisation and application in oxidation processes

Wydział ChemiiRozprawa doktorska wpisuje się w nurt badań dotyczących syntezy katalizatorów o właściwościach utleniająco-redukcyjnych wykorzystywanych w procesach utleniania w fazie gazowej (utlenianiu CO i metanolu) i/lub fazie ciekłej (utlenianiu glicerolu). W ramach pracy doktorskiej otrzymano materiały bazujące na sicie molekularnym SBA-15 i mezoporowatych tlenkach ceru, cyrkonu i mieszanych tlenkach cerowo-cyrkonowych. Materiały SBA-15 zmodyfikowano poprzez impregnację prekursorami Ce i Zr. Nośniki w postaci materiałów SBA-15 z tlenkami ceru i/lub cyrkonu oraz mezoporowate tlenki ceru, cyrkonu i mieszane tlenki cerowo- cyrkonowe poddano modyfikacji złotem (poprzez zastosowanie metody zakotwiczania lub sol-gel) lub/i miedzią (poprzez zastosowanie metody impregnacji) Otrzymane katalizatory poddano charakterystyce tekstury/struktury, badaniom właściwości powierzchni oraz składu chemicznego i testom katalitycznym. Wykazano, że dodanie miedzi do katalizatorów złotowych prowadzi do zwiększenia aktywności katalitycznej w reakcji utleniania CO i metanolu na katalizatorach na bazie SBA-15, a także w utlenianiu glicerolu na materiałach na bazie mezoporowatych tlenkach ceru, cyrkonu i cerowo-cyrkonowych. Wykazano również, że skład nośnika – układ mieszanych tlenków cerowo-cyrkonowych ma pozytywny wpływ na aktywność katalityczną w reakcji utleniania metanolu, jak i utleniania glicerolu.The doctoral dissertation concerns the area of research on the preparation of catalysts of redox properties, applied in the oxidation processes in the gas phase (CO or methanol oxidation) or the liquid phase (glycerol oxidation). Such catalysts synthesised in the doctoral studies were those based on molecular sieve SBA-15 and those based on mesoporous oxides of cerium, zirconium and mixed cerium-zirconium. SBA-15 materials were modified by impregnation using the metal precursors Ce and Zr. Supports in the form of SBA-15 materials with ceria, zirconia and/or mixed cerium-zirconium oxides and mesoporous cerium-zirocnium oxides were modified with gold (by grafting or sol-gel method) and/or copper (by impregnation). The textural/structural parameters, surface properties, chemical composition and catalytic activities of the catalyst obtained were determined. It was evidenced that the addition of copper species to the gold catalysts leads to the growth of catalytic activity in the reactions of CO and methanol oxidation over the catalysts on the base of SBA-15 materials and also in glycerol oxidation over the materials based on the mesoporous ceria, zirconia and mixed cerium-zirconium oxides. It was provided that the composition of support – the system of mixed cerium-zirconium oxides has got a positive effect on the catalytic activity in methanol and glycerol oxidation.Wsparcie finansowe badań w ramach grantów Preludium (nr grantu 2014/13/N/ST5/01282) i Etiuda (nr grantu 2015/16/T/ST5/00263