Mesoporous niobium-containing silicas modified with organic groups – synthesis, characteristics and potential applications

Wydział Chemii: Pracownia Chemii StosowanejOd czasu odkrycia materiałów mezoporowatych, stały się one przedmiotem wielu badań w celu otrzymania matryc o pożądanych właściwościach. Jedną z dróg modyfikacji macierzy krzemianowej jest wprowadzenie do ścian struktury i/lub wnętrza kanałów różnych grup funkcyjnych czy metali. Celem niniejszej pracy doktorskiej była synteza krzemianów zawierających grupy organiczne i niob oraz przebadanie ich pod kątem właściwości fizycznych i chemicznych w celu wykorzystania w nowoczesnych technologiach, m.in. dla adsorpcji i katalizy. Metodami: ko-kondensacji, bezpośredniej syntezy PMOs oraz łączonej syntezy z użyciem terminalnych alkilowych oraz mostkowych organosilanów otrzymane zostały materiały mezoporowate typu MCM-41 i SBA-15, zawierające w swej strukturze niob w pozycji szkieletowej oraz grupy organiczne (R) obecne w ścianach lub we wnętrzu porów. Przy pomocy reakcji testowych utleniania cykloheksenu, rozkładu alkoholu 2-propylowego oraz utleniania olejów roślinnych przebadana została ich aktywność katalityczna. Wykazany został wpływ typu struktury, rodzaju prekursora niobu i grupy organicznej, ilości wprowadzonych grup R oraz położenia grupy funkcyjnej na aktywność materiałów. Modyfikowane krzemionki zostały również przetestowane jako potencjalne nośniki substancji aktywnych: leków – ibuprofen oraz witamin – izotretynoina. Wykazały one lepsze zdolności adsorpcyjne niż analogiczne materiały krzemianowe, niobokrzemianowe i organokrzemianowe oraz zależność procesów adsorpcji i kontrolowanego uwalniania substancji czynnej od typu struktury oraz położenia i ilości wprowadzonej części organicznej.Since the discovery of mesoporous materials, they have been a subject of many studies to obtain matrices possessing desirable properties. There are many ways of silica matrix modification, one of them is the introduction of organic moieties and metal spieces into the framework and/or inside the pores. The aim of this work was the synthesis of „organosilica’s” containing niobium and characterization of their physical and chemical properties in order to find a potential application in catalysis and adsorption technologies. Using co-condensation, direct synthesis of PMOs and combined synthesis using terminal alkyl and bridged organosilanes mesoporous materials of MCM-41 and SBA-15 types, containing niobium and organic groups inside the walls or channels were obtained. Cyclohexene oxidation, decomposition of 2-propanol and fatty acids oxidation were used as catalytic test reactions. Influence of factors such as: type of structure, niobium source, organic group: source, content and location on the activity were demonstrated. Modified silicas were also tested as potential drug carriers of active compounds such as: drug – ibuprofen, vitamin derivative – isotretinoin. They showed better adsorption properties than analogous silica materials, niobosilicates and organosilicas and dependence of adsorption and controlled release processes on the type of structure and organic groups location and content