Molecular dynamics simulation of dielectric nanoparticles formation in rare-earth-doped silica and their properties after drawing process

Dans le but d'améliorer les propriétés de luminescence des fibres optiques de silice dopée terre rare, une stratégie consiste à encapsuler les ions luminescents dans des nanoparticules d'oxydes, afin de contrôler leur comportement spectroscopique. Les nanoparticules sont formées in situ par séparation de phase dans le mélange MgO-SiO2 au cours du processus MCVD de fabrication de la préforme. Cette dernière est ensuite étirée pour devenir une fibre. Lors de l'étirage, les nanoparticules subissent les effets de l'écoulement du verre et peuvent s'allonger et se fracturer en de nanoparticules plus petites. Ce phénomène pose de nombreuses questions, notamment quant à l'effet de l'étirage sur la distribution en taille des nanoparticules. Mais il ouvre aussi des perspectives pour l'optimisation des propriétés optiques visées. En utilisant un potentiel interatomique reproduisant la séparation de phase dans le mélange MgO-SiO2, nous avons mené une investigation par dynamique moléculaire de la structure des nanoparticules dopées terre rare dans la préforme et dans les fibres. Nous avons montré que la dépolymérisation de la silice prenant place dans les nanoparticules libérait des oxygènes pontants du réseau de tétraèdres SiO4, augmentant la coordination des terres rares, et par conséquent diminuant leur agrégation. Nous avons également confirmé que l'étape d'étirage induisait une élongation, une orientation selon l'axe d'étirage, et une rupture des plus grandes nanoparticules.With the aim of monitoring luminescence properties in rare-earth-doped silica-based optical fibers, a new strategy consists in encapsulating luminescent ions within oxide nanoparticles, in order to control their spectroscopic behavior. Nanoparticles are formed in situ through phase separation phenomenon within MgO–SiO2 binary melt during MCVD process of preform fabrication. The preform is then transformed into a fiber. During the drawing step, nanoparticles undergo glass flow effects and can elongate and break-up into smaller nanoparticles. This phenomenon raises many questions, notably about the drawing effect over nanoparticles size distribution. But it also offers new possibilities for optical property tailoring. By means of molecular dynamics, we investigated rare-earth-doped nanoparticles structure within the preform as well as within the fiber. Using an interatomic potential reproducing the phase separation within MgO–SiO2 binary melt, we showed that silica depolymerization occurring inside nanoparticles released bridging oxygens from the SiO4 tetrahedral network, increasing rare-earth ions coordination, leading consequently to a weaker clustering effect. We also corroborated that drawing process induced elongation and break-up for larger nanoparticles