Local fracture properties characterization of irradiated nuclear fuel

Le combustible nucléaire UO2 des réacteurs à eau pressurisée (REP) est une céramique frittée sous forme de pastilles. Il est le siège de la réaction de fission nucléaire et subit d’importantes modifications microstructurales quand il est irradié en réacteur. En situation nominale, incidentelle ou accidentelle de fonctionnement, des fissures sont générées et divisent la pastille. Les outils de simulation du comportement du combustible en réacteur nécessitent comme données d’entrée certaines propriétés du matériau. Afin de modéliser la fissuration du combustible dans le domaine fragile, les propriétés à rupture et leur évolution avec l’irradiation ont besoin d’être connues. Cependant, à cause de l’état de fissuration du combustible irradié, il est impossible d’y fabriquer des éprouvettes conventionnelles macroscopiques de test mécanique et donc de déterminer ces données. L’objectif de ce travail de thèse a consisté à développer des méthodes de mesure des propriétés fragiles du combustible irradié à température ambiante. Pour cela, des essais à l’échelle microscopique ont été mis au point afin de sonder le matériau à l'intérieur des fragments de combustible. Deux types d’essais ont été étudiés. D’une part, l’indentation, qui consiste à faire une empreinte à l’aide d’une pointe pyramidale sur la surface polie de l’échantillon. Selon la charge appliquée, des fissures se forment autour des marques d’indentation, permettant de remonter à une mesure locale de la ténacité du matériau. D’autre part, un essai conventionnel de flexion d’éprouvettes a été transposé à l’échelle microscopique. Il permet de déterminer une ténacité ou une contrainte à rupture locale. Pour réaliser ces micro-éprouvettes, un microscope à faisceau ionique focalisé (FIB) est utilisé, tandis qu’un nano-indenteur permet de les fléchir jusqu’à rupture. Afin de mettre au point et d’optimiser les protocoles de mesures, un matériau modèle a d’abord été utilisé : la zircone cubique ZrO2. Cette céramique a des propriétés cristallographiques et mécaniques très proches de celles de l’UO2, et permet, dans les phases de mise au point, de s’affranchir des difficultés de mise en œuvre liées à l’environnement nucléaire. Ensuite, les méthodes de mesure ont été appliquées à un combustible vierge puis à un combustible irradié en REP. Ces travaux ont permis de mettre en avant la complémentarité des deux méthodes étudiées. L’indentation est une technique rapide et pratique, qui permet la réalisation de nombreux essais et à différentes positions radiales dans les pastilles de combustible irradié. La flexion de micro-éprouvettes est plus longue à mettre en œuvre, mais est plus proche des tests mécaniques classiques. Elle permet de mesurer les propriétés à rupture manquantes et recherchées sur le combustible irradié, mais aussi d’évaluer la résistance de plans cristallographiques spécifiques et de joints de grains, qui jusqu’à maintenant étaient inaccessibles sur le combustible.The nuclear fuel UO2 of Pressurized Water Reactor (PWR) is a refractory ceramic sintered into pellets. During service, the heat produced by the nuclear reaction is transferred to the coolant by thermal conduction, leading to a significant difference of temperature between the pellet center, around 1000°C, and the pellet rim, around 500°C. At the first power rise, this gradient generates systematically large cracks which divide pellets into a few pieces. Moreover, during power transients, additional cracking is generated at the pellet rim and for simulated accidental situations, important rises of temperature lead to a complete fracturing of the fuel. Numerical simulations of the nuclear fuel behavior under irradiation needs specific properties of the material. To model the brittle cracking of the fuel in PWRs, it is necessary to experimentally measure its fracture properties and their evolution with irradiation. Nevertheless, because of pellet cracking, it is impossible to manufacture macroscopic specimens on irradiated fuel. The goal of this PhD work was to develop methods of fracture properties measurement adapted to the irradiated nuclear fuel at a room temperature. To this end, micromechanical tests has been set up to make measurements into the pieces of the cracked fuel. Two kind of tests has been studied. The first method is the nano-indentation, which has already been studied before, and were completed in this work. This method consist to make a print with a pyramidal tip on the polish surface of a sample. Depending on the load applied, cracks appear around the indentation print and the fracture toughness can be evaluated. The second method is a conventional bending test adapted to the microscopic scale. It allows the measurement of fracture toughness when the specimen is notched, and fracture stress measurement when there is no notch. To prepare such micro-specimens, a focalized ion beam (FIB) is used and a nano-indenter is employed to bend them up to fracture. To set up and validate measurements of the two methods, a model material was first used: the cubic zirconia ZrO2. The ceramic material has crystallographic and mechanical properties close to the UO2 fuel, and is not, during setting up steps, submitted to constraints linked to the nuclear environment. Then, the measurements methods has been applied to both fresh and irradiated in PWR nuclear fuel. This work showed the complementarity between the two studied methods. Indentation is a very convenient and versatile technique, which allows a large number of tests at different radial positions of irradiated fuel pellets. Micro-cantilever bending is longer to set up and use and needs several laboratory equipment, but is closer to conventional mechanical tests. It also gives needed results about fracture stress on irradiated fuels, and allows an evaluation of the resistance of specific crystallographic planes or grain boundaries, which were not accessible before on the nuclear fuel