Synthesis, structure and scalability of macroscopic carbon nanotube fibre

Carbon nanotube fibre is one of the most promising new materials due to the excellent combination of macroscopic properties (mechanical, electrical and thermal) and its particular hierarchical structure. Individual CNT is defined as a basic structural block, thus, CNT fibre combines the properties of a solid monolithic material but coexists with mesoporous structure, providing a high surface area (260m²/g). Kilometres of continuous macroscopic fibre of control number of layers are synthesised, tailored by the addition of sulphur as a catalyst promoter during chemical vapour deposition (CVD) in the direct spinning process. Further chirality distribution is obtained in SWCNT sample, showing the predominance of arm-chair and metallic behaviour. Distribution of chirality angles matches with the theoretical predictions for CNTs produced by a molten catalyst. Polymer fibre spinning principles are inspired the highly oriented CNT fibre by reducing the entanglements in gas phase through CNT dilution. Increasing the friction during its furnace extraction until ratios over 17 times, compare to the carrier gas. The resulting fibre obtains mechanical properties similar to commercial fibre as Kevlar. Specific strength and Young´s modulus are in overall 1.1 GPa and 60GPa, respectively, tuning the strain from 23% to 8% with toughness over 80J/g. Moreover, electrical conductivity reached until 3.5 x 10⁵ S/m. Internal porous structures and the building block interactions are analysed in detail by BET, BJH and XRD techniques, illustrating the links presented at different scales. Finally, it is studied whether different critical parameters of the synthesis are reproducible scaling-up the process, permitting the development of macroscopic devices for different applications.Debido a la combinación de propiedades macroscópicas (mecánicas, eléctricas y térmicas) y su estructura jerarquizada, la fibra de nanotubos de carbono es uno de los materiales más prometedores. Los nanotubos de carbono actúan como bloques básicos en la fibra, de este modo, la fibra puede combinar las propiedades de un sólido monolítico, junto con la de una estructura mesoporosa, alcanzando una elevada área superficial (260m²/g). Mediante el método de hilado directo es posible la producción de kilómetros de fibra macroscópica continua, controlando el número de capas añadiendo azufre, que actúa como promotor del catalizador en la reacción de deposición química en fase vapor (CVD). Se ha determinado también la distribución de quiralidades en fibra de CNTs de una sola capa, siendo arm-chair la predominante, proporcionando a la fibra de un comportamiento metálico. Esta distribución de quiralidades encaja con las predicciones teóricas para tubos sintetizados por un catalizador en estado fundido. Se ha utilizado el conocimiento ya existente de las fibras poliméricas para conseguir la síntesis de fibras orientadas, reduciendo el número de entrecruzamientos mediante la dilución de la muestra en el aerogel. En estas condiciones de reacción es posible extraer la fibra hasta 17 veces más rápido que la velocidad del gas en el interior del reactor, incrementando la fricción que permite la orientación. Las propiedades mecánicas obtenidas son similares a las de fibras comerciales como el Kevlar, obteniendo valores de fuerza específica y módulo de 1.1 GPa y 60 GPa, respectivamente, pudiendo modificar la elongación entre el 23% y el 8%, con tenacidades del orden de 80J/g. Además, se logró obtener una conductividad de 3.5 x 10⁵ S/m. A través de técnicas como el BET, BJH y XRD es posible conocer las conexiones que existen en el interior de la fibra a diferentes escalas. Finalmente, parámetros críticos de la reacción han sido escalados, facilitando su aplicación en la industria, permitiendo el desarrollo de dispositivos macroscópicos para diferentes aplicaciones.Programa Oficial de Doctorado en Ciencia e Ingeniería de MaterialesPresidente: María Eugenia Rabanal Jiménez.- Secretario: Álvaro Ridruejo Rodríguez.- Vocal: Fernando Fresno Garcí