Caractérisation des variabilités temporelle et spatiale de la pollution en Île-de-France : De la mesure de l'exposition individuelle à la définition des sources

Air pollution results from a complex mixture of compounds, gases and particulate matter, whose effects have proven to be harmful. Volatile organic compounds (VOCs) play a major role in atmospheric chemistry and are precursors of ozone and secondary organic aerosols (SOAs). In Île-de-France, exposure to pollution is a concern; however, significant uncertainties are still associated with the pollutants’ sources, as well as their intensity and variability at different time scales, and very few investigations have focused on quantifying personal exposure. In this context, this research sought to better characterize the temporal and spatial variabilities of pollution in Île-de-France.The questionable reliability of portable sensors has been addressed by the design of a selection and qualification protocol including various tests in static measurements, controlled chamber and mobility. This new methodology, based in particular on the use of a tool combining different statistical indicators, was applied to choose the AE51, Cairclip and Canarin, measuring black carbon (BC), nitrogen dioxide (NO2) and particulate matter (PM) respectively.These three sensors were deployed during measurement campaigns involving about thirty volunteers. The personal exposure thus quantified is higher in fall than in spring and varies substantially according to the different environments frequented. Proximity to road traffic (for BC and NO2) as well as cooking activities and tobacco smoke (for PM) make significant contributions to total exposure (up to 34 %, 26 % and 44 % respectively), even though the time spent in these environments is short.In addition to road traffic, BC is traditionally attributed to wood burning. A winter measurement campaign (3.5 months) attributed respectively 22 % and 47 % of the measured VOCs to these two sources. Compounds including benzenediol and methylbuteone were measured and associated with wood burning for the first time in ambient air. A comparison with the regional emissions inventory identified similarities as well as differences and suggested improvements.La pollution atmosphérique résulte d’un mélange complexe de composés, des gaz et des particules, dont les effets sont notoirement néfastes. Les composés organiques volatils (COV) tiennent un rôle prépondérant dans la chimie atmosphérique et sont précurseurs d’ozone et d’aérosols organiques secondaires (AOS). En Île-de-France, l’exposition à la pollution est préoccupante ; or, des incertitudes significatives sont toujours associées aux sources de polluants, ainsi qu’à leur intensité et leurs variabilités à différentes échelles de temps et très peu d’investigations ont porté sur la quantification de l’exposition individuelle. Dans ce contexte, cette thèse a cherché à mieux caractériser les variabilités temporelle et spatiale de la pollution en Île-de-France.La fiabilité discutable des capteurs portables a été dépassée par l’élaboration d’un protocole de sélection et de qualification comprenant différents tests en mesures fixes, en chambre et en mobilité. Cette nouvelle méthodologie, basée notamment sur l’utilisation d’un outil combinant différents indicateurs statistiques, a été appliquée pour retenir l’AE51, le Cairclip et le Canarin, mesurant respectivement le carbone suie (BC), le dioxyde d’azote (NO2) et les particules (PM).Ces trois capteurs ont été déployés au cours de campagnes de mesures impliquant une trentaine de volontaires. L’exposition individuelle ainsi quantifiée est plus élevée à l’automne qu’au printemps et varie de manière substantielle en fonction des différents environnements fréquentés. La proximité de la circulation routière (pour le BC et le NO2) ainsi que les activités de cuisine et la fumée de tabac (pour les PM) présentent des contributions importantes à l’exposition totale (jusqu’à 34 %, 26 % et 44 % respectivement), alors même que le temps passé dans ces environnements est faible.En plus du trafic routier, le BC est traditionnellement imputé au feu de bois. Une campagne hivernale de mesures (3,5 mois) a permis d’imputer respectivement 22 % et 47 % des COV mesurés à ces deux sources. Certains composés ont été mesurés et associés au feu de bois pour la première fois en air ambiant comme le benzènediol et le méthylbutènone. Une comparaison avec l’inventaire régional des émissions a permis d’identifier des similitudes et des différences pour proposer des améliorations