Conception d'une nouvelle génération de cellules électrochimiques pour l'étude des enzymes qui réduisent le CO2

Le monoxyde de carbone déshydrogénase (CODH) catalyse la réduction réversible du dioxyde de carbone par son site actif. En utilisant une méthode électrochimique appelée voltammétrie de film protéique, nous étudions le mécanisme enzymatique de CODH en immobilisant l'enzyme à une surface d'électrode de graphite où le transfert direct d'électrons est possible. Traditionnellement, pour empêcher la déplétion du substrat à l'électrode, les électrochimistes utilisent des électrodes tournantes (RDE). Cependant, comme la CODH est très active, même la RDE ne peut pas empêcher l'épuisement, ce qui masque les caractéristiques cinétiques importantes de l’enzyme. Nous ne pouvons pas résoudre le problème avec RDE, puisque nous l’utilisons déjà à la vitesse maximum. Par conséquent, nous devons concevoir une nouvelle cellule électrochimique. Pour cela, nous avons utilisé des simulations de dynamique des fluides computationnelles pour explorer diverses géométries afin d'en trouver une appropriée. Nous avons commencé par valider notre méthode numérique avec la solution théorique bien définie de la cellule réelle de RDE. Après la bonne validation, nous avons déterminé les vitesses de transport de masse au sein de plusieurs géométries et à basé sur l'optimisation des paramètres géométriques, nous avons atteint notre conception appropriée. Ce nouveau prototype a une électrode graphite uniformément accessible avec un taux de transport trois fois plus rapide que le RDE à des vitesses de solution acceptables. Nous avons construit, mis en place avec succès le système pour caractériser ses performances de transport, et trouvé un excellent accord entre les résultats numériques et expérimentauxCarbon monoxide dehydrogenase (CODH) catalyzes the reversible reduction of carbon dioxide by its active site. Thus, CODH participates in the first step of fuel production. Using an electrochemical method called protein film voltammetry, we study the enzymatic mechanism of CODH by immobilizing the enzyme at a graphite electrode surface where direct electron transfer is possible. Traditionally, to prevent depletion of the substrate at the electrode, electrochemists use rotating electrodes (RDE). However, since CODH is very active, even RDE cannot prevent depletion, which masks the important kinetic characteristics of the enzyme and complicates the analysis of the enzymatic response.We cannot solve the problem with RDE, since we already use it at maximum speed. Therefore, we must completely change our approach and design a new electrochemical cell. For this, we used computational fluid dynamics (CFD) simulations to explore various geometries to find a suitable one. We began by validating our numerical method with the well-defined theoretical solution of the real cell of RDE. After good validation, we determined the mass transport velocities within several proposed geometries of the flow cell of hydrodynamic channel and jet electrodes. Based on the optimization of geometric parameters, we have achieved our proper design of jet electrode. This new prototype has a uniformly accessible graphite electrode with a transport rate three times faster than the RDE at acceptable solution speeds. We have successfully built and implemented the system to characterize its transport performance. We found an excellent agreement between the numerical and experimental result