First-principles Studie des nichtkollinearen Magnetismus und der durch die Spin-Bahn-Kopplung getriebenen Physik in Nanostrukturen an Oberflächen

In this thesis, the structural, electronic, and magnetic properties of nanostructures at surfaces, such as ultra-thin films and single adatoms, are explored based on density functional theory as implemented within the full-potential linearized plane wave (FLAPW) method. The focus of this work are complex non-collinear spin structures due to competing magnetic interactions and the effect of spin-orbit coupling. First, the origin of non-collinear magnetic structures is examined, i.e., structures in which the spins of neighboring atoms are aligned neither parallel nor antiparallel to each other but can take arbitrary angles. Such a non-collinear spin texture is found in a monolayer of Cr on Pd(111), which exhibits a Néel state with angles of 120° between adjacent magnetic moments. It is demonstrated that this magnetic ground state arises due to topological frustration of the antiferromagnetic nearest-neighbor exchange coupling. Spin-polarized scanning tunneling microscopy (STM) images are simulated and allow for a direct comparison with experimental results leading to the first theoretically predicted and experimentally confirmed observation of a Néel state. An even more intriguing non-collinear magnetic state occurs in the double layer of Mn on W(110), where the magnetic moments of an antiparallel spin arrangement are canted with respect to the surface plane and rotate on a cone with an opening angle of about 30°. It is shown that this transverse conical spin-spiral state is induced by higher-order spin interactions. The first finding of such a complex magnetic structure at a surface demonstrates the relevance of spin interactions beyond pair-wise Heisenberg exchange. Furthermore, this thesis contains a study of the tunneling anisotropic magnetoresistance (TAMR) of single atoms adsorbed on magnetic thin films on W(110). Due to the exchange coupling of the magnetic moment of the adatom to the underlying sample’s spin structure, it is feasible to rotate the spin without an external magnetic field and allow a direct comparison of the calculated TAMR with STM experiments. It is demonstrated that the TAMR stems from the mixing of d states with different orbital symmetry due to the spin-orbit interaction. This mixing induces magnetization-direction dependent changes in the vacuum density of states that are on the order of 20% for a single Co adatom on the double layer Fe on W(110). By replacing the Co atom with an Ir atom, which exhibits a stronger spin-orbit coupling, the TAMR can be enhanced by a factor of up to four. For Co adatoms adsorbed on the Mn monolayer on W(110), which shows an atomic-scale spin spiral state, the TAMR is found to be in the range of −25% to +25%.In dieser Arbeit werden die strukturellen, elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Nanostrukturen an Oberflächen, insbesondere für ultradünne Filme und einzelne Adatome, untersucht. Hierzu wird die Dichtefunktionaltheorie mittels der implementierten ’Full-Potential Linearized Augmented Plane Wave’ (FLAPW) Methode verwendet. Im Schwerpunkt dieser Arbeit liegen komplexe nichtkollineare Spinstrukturen, die aufgrund von konkurrierenden Wechselwirkungen und dem Effekt der Spin-Bahn-Kopplung auftreten können. Zunächst wird die Herkunft von solchen Strukturen untersucht. In nichtkollinearen magnetischen Ordnungen sind die Spins benachbarter Atome weder parallel noch antiparallel zueinander ausgerichtet, sondern können jeden beliebigen Winkel einschließen. Solch eine Spinkonfiguration findet sich z. B. in einer Monolage von Cr auf Pd(111). Diese weist einen Néel-Zustand auf, welcher sich durch einen Winkel von 120° zwischen den magnetischen Momenten benachbarter Atome auszeichnet. Es wird gezeigt, dass dieser magnetische Grundzustand durch die topologische Frustration der antiferromagnetischen Austauschkopplung zwischen nächsten Nachbarn hervorgerufen wird. Die Simulation von Bildern der spinpolarisierten Rastertunnelmikroskopie (RTM) erlaubt den direkten Vergleich mit dem Experiment und ermöglicht so die erste Beobachtung eines theoretisch vorhergesagten sowie experimentell nachgewiesenen Néel-Zustandes. Ein noch interessanterer nichtkollinearer Grundzustand tritt in der Doppellage Mn auf W(110) auf. Hier sind die magnetischen Momente einer antiparallelen Spinanordnung senkrecht zur Oberfläche verkippt und rotieren auf einem Kegel mit einem Öffnungswinkel von 30°. Es wird demonstriert, dass dieser transversale konische Spinspiralenzustand von Spinwechselwirkungen höherer Ordnung verursacht wird. Der erste Fund einer solchen komplexen magnetischen Struktur an einer Oberfläche verdeutlicht die Relevanz der Spinwechselwirkungen über den paarweisen Heisenberg-Austausch hinaus. Weiterhin enthält diese Arbeit eine Studie des Tunnel-Anisotropie-Magnetowiderstandes (TAMR) von einzelnen Atomen, die auf magnetischen dünnen Filmen auf W(110) adsorbiert sind. Aufgrund der Austauschwechselwirkung zwischen dem magnetischen Moment des Adatoms und der darunter befindlichen Spinstruktur der Probe, ist es möglich, den Spin zu rotieren ohne ein externes Magnetfeld anzulegen. Somit kann ein direkter Vergleich zwischen dem berechneten TAMR und den RTM Experimenten stattfinden. Es wird gezeigt, dass der TAMR vom Mischen von d-Zuständen mit unterschiedlicher Orbitalsymmetrie aufgrund der Spin-Bahn-Kopplung herrührt. Dieses Mischen verursacht magnetisierungsrichtungsabhängige Änderungen in der Vakuumzustandsdichte, die für ein einzelnes Co-Adatom auf einer Doppellage Fe auf W(110) in etwa 20% betragen. Tauscht man dieses Co-Atom durch ein Ir-Atom mit stärkerer Spin-Bahn-Kopplung aus, so kann der TAMR um einen Faktor von bis zu vier erhöht werden. Für Co-Atome, die auf einem Film adsorbieren, welcher wie die Mn-Monolage auf W(110) einen Spinspiralenzustand auf atomarer Skala besitzt, rangiert der TAMR im Bereich von −25% bis +25%