Physical Properties of Arctic and Antarctic Aerosol Particles and Cloud Condensation Nuclei

Aerosol Partikel interagieren mit solarer und terrestrischer Strahlung durch Absorption und Streuung. Zusätzlich bilden und modifizieren sie die Eigenschaften von Wolken da sie das Potential besitzen als Wolkenkondensationskeim (CCN) fungieren zu können und stellen somit eine wichtige Komponente im Klimasystem dar. Die Eigenschaften von Partikeln und CCN müssen genaustens bekannt sein um deren Einfluss in Klima- und Strahlungsmodellen akurat berücksichtigen zu können. Ziel dieser Arbeit ist die Charakterisierung der Partikeleigenschaften in Regionen, welche das Klima maßgeblich beeinflussen, wie die Arktis und die Antarktis. Im Rahmen dieser Arbeit wurden 2 Datensätze aufgenommen, welche helfen das Verständnis über Partikel und CCN im Frühjar und Sommer in der Arktis und Antarktis zu verbessern. Es wurden jeweils die Gesamt- und die CCN-Anzahlkonzentration (NCN, NCCN), die Anzahlgrößenverteilung (PNSD) und der Hygroskopizitätsparameter (k) der Partikel bestimmt. Die Herkunft der vermessenen Partikel wurde mit Rückwärtstrajektorien ermittelt sowie weitere Analysen bezüglich der Verweilzeiten durchgeführt. Beide Datensätze zeigen, dass eine starke Abhängigkeit der Partikel- und CCN-Eigenschaften vom Luftmassenursprung vorliegt. Zeigen arktische PNSDs nur eine Akkumulationsmode, konnte diese auf gealtertes Aerosol mit einem eurasischen Ursprung zurückgeführt werden. Kommt eine zweite Mode mit kleineren Partikeln hinzu, wurde der Nord-Pazifische Raum als Ursprung bestimmt. In der Antarktis wurde besonders für NCN und NCCN eine starke Abhängigkeit vom Luftmassenursprung gefunden. Dabei konnten mit der Anwendung des Dispersionsmodells NAME Antarktische Hintergrundkonzentrationen ermittelt werden. Weiterhin wurde gefunden, dass Antarktische Aerosolpartikel mit einem k von 1 hygroscopischer als das Arktische ist, für welches ein k von 0,19 bestimmt wurde. Zusätzlich durchgeführte Flugzeugmessungen über Tuktoyaktuk (Arktis) zeigen, dass die Messungen am Boden auch repräsentativ für die Grenzschicht sind. Die Schichten über der Grenzschicht scheinen jedoch von dieser entkoppelt zu sein und es wird vermutet, dass der Ursprung der Partikel in größeren Höhen in niedrigeren geographischen Breiten liegt.:Contents List of Abbreviations iii List of Symbols v 1. Introduction 1 2. Experimental 9 2.1. Measured Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1.1. Total Particle Number Concentration . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1.2. Particle Number Size Distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 2.1.3. Total Concentration of Cloud Condensation Nuclei . . . . . . . . 15 2.2. Determination of the CCN hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.1. Köhler theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.2. The hygroscopicity parameter k and the critical diameter dcrit . . 18 2.3. Determination of the Air Mass Origin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.1. The NAME Dispersion Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.2. Potential Source Contribution Function . . . . . . . . . . . . . . 22 3. Results and Discussion 25 3.1. Measurements of aerosol and CCN properties in the Mackenzie River delta (Canadian Arctic) during Spring-Summer transition in May 2014 . . 25 3.1.1. Campaign overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.1.2. Overview of NCN, NCCN and PNSD data for the entire measurement period . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 3.1.3. Identification of air mass origins and potential source regions . . . 32 3.1.4. PNSD of the three periods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3.1.5. Critical diameter dcrit and hygroscopicity parameter k . . . . . . 38 3.1.6. Comparison of height resolved airborne and ground based PNSDs 41 3.2. Measurements of aerosol and CCN properties at the Princess Elisabeth Antarctica Research Station during three austral summers . . . . . . . . . 45 3.2.1. Campaign overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 3.2.2. Total Particle and CCN number concentrations and regional analysis of the NAME model footprints . . . . . . . . . . . . . . . . 50 3.2.3. PSCF results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 3.2.4. Hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 4. Summary, Conclusions and Outlook 65 A. Appendix 71 A.1. SS calibration of the CCNC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 A.2. Error Analysis with Monte Carlo Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . 73 B List of Figures vii C List of Tables viii Bibliography xiAtmospheric aerosol particles interact with solar and terrestrial radiation by absorption and scattering. Further, they have the potential to act as cloud condensation nuclei (CCN) and to form and modify the radiative properties of clouds and thus are an important component in the Earth’s climate system. An accurate knowledge about the aerosol particle and CCN properties is very important for accurate climate and radiation models. The objective of this thesis is the characterization of aerosol particles in regions that are key regulators of the Earth’s climate. The Arctic and the Antarctic are such regions. Hence, in the framework of this doctoral thesis two data sets were recorded, that help gaining further knowledge about the spring and summer time aerosol particles and CCN in the Arctic and Antarctic region. For both, the Arctic and the Antarctic aerosol population, the CCN and the total particle number concentration (NCCN, NCN), the particle number size distribution (PNSD) and the hygroscopicity parameter k were determined. The history of the measured air masses was explored using back trajectories and residence time analysis. For both examined regions, a strong influence of the air mass origin on the aerosol particle and CCN properties was found. The PNSDs measured in the Arctic were found to be mono-modal showing an accumulation mode which most likely contains well aged particles that have an Eurasian origin. Bi-modal PNSDs with an additional mode of smaller particles were found to originate from the Northern Pacific. In the Antarctic the air mass origin was found to significantly influence NCCN and NCN. With the application of the NAME dispersion model Antarctic continental background concentrations could be determined. With k values of 1 the Antarctic aerosol was found to be much more hygroscopic than the Arctic aerosol, for which a k of 0.19 was determined. Additional Arctic aircraft measurements show that ground based measurements are representative for the Arctic boundary layer. However particles above the boundary layer seem to be decoupled from lower layers and were believed to be advected from lower latitudes in different height layers and mixed down in the lower Arctic troposphere.:Contents List of Abbreviations iii List of Symbols v 1. Introduction 1 2. Experimental 9 2.1. Measured Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1.1. Total Particle Number Concentration . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.1.2. Particle Number Size Distribution . . . . . . . . . . . . . . . . . 10 2.1.3. Total Concentration of Cloud Condensation Nuclei . . . . . . . . 15 2.2. Determination of the CCN hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.1. Köhler theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.2. The hygroscopicity parameter k and the critical diameter dcrit . . 18 2.3. Determination of the Air Mass Origin . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.1. The NAME Dispersion Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 20 2.3.2. Potential Source Contribution Function . . . . . . . . . . . . . . 22 3. Results and Discussion 25 3.1. Measurements of aerosol and CCN properties in the Mackenzie River delta (Canadian Arctic) during Spring-Summer transition in May 2014 . . 25 3.1.1. Campaign overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 3.1.2. Overview of NCN, NCCN and PNSD data for the entire measurement period . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 3.1.3. Identification of air mass origins and potential source regions . . . 32 3.1.4. PNSD of the three periods . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3.1.5. Critical diameter dcrit and hygroscopicity parameter k . . . . . . 38 3.1.6. Comparison of height resolved airborne and ground based PNSDs 41 3.2. Measurements of aerosol and CCN properties at the Princess Elisabeth Antarctica Research Station during three austral summers . . . . . . . . . 45 3.2.1. Campaign overview . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 45 3.2.2. Total Particle and CCN number concentrations and regional analysis of the NAME model footprints . . . . . . . . . . . . . . . . 50 3.2.3. PSCF results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 59 3.2.4. Hygroscopicity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 61 4. Summary, Conclusions and Outlook 65 A. Appendix 71 A.1. SS calibration of the CCNC . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 A.2. Error Analysis with Monte Carlo Simulation . . . . . . . . . . . . . . . . 73 B List of Figures vii C List of Tables viii Bibliography x