Exciton dans un fil quantique organique

We have studied the excitonic luminescence of a single isolated poly-diacetylene chain, the red phase of poly-3BCMU, in its monomer matrix, by micro-photoluminescence. From the micro-photoluminescence émission lineshapes, we have first shown that, in the reciprocical lattice, the center of mass of the red exciton has to be described by a band which density of states is the one of a perfect one dimensional system. Then, we have shown that the interaction between the red exciton and the longitudinal acoustic phonons of the monomer crystal surrounding the chain ensures the thermodynamic equilibrium between the exciton and the lattice, and also governs the homogenous émission linewidth. Furthermore, starting with a quasi-1D Wannier exciton and considering the dielectric mismatch between the chain and its outside medium, we have shown that the confinement can explain the large binding energy of the red exciton. Consequently, poly-3BCMU red chains are not only a model system for the study of conjugated polymers, but also a model system in order to study the electronic properties quasi-1D Wannier excitons. We have also studied the exciton-photon interaction. Under resonant excitation, the red chain excitonic absorption is shown to saturate at high excitation power, in a regime for which the photocreated excitons are non interacting bosons. Comparing this experimental observation with the results of the calculation of the interaction between photons and excitons dressed by relaxation, we have conclude that the number of photocreated excitons tend to saturate with the excitation power when their lifetime is comparable to the period of the Rabi oscillation. Finally, we have presented the spatial emitting profile of a single isolated poly-3BCMU red chain. We have shown that the red exciton recombines over all the chain, i.e., over a characteristic length of 10 µm. Our studies show that the spatial emitting profile of a single red chain depend neither on the excitation power, nor on the position of the excitation along the chain. According to the presented images of the red chain luminescence, it seems likely that the red exciton wavefunction is delocalized over all the chain.Nous avons analysé la luminescence excitonique d'une chaîne unique et isolée d'un poly-diacétylène en matrice cristalline, la phase rouge du poly-3BCMU, par microphotoluminescence. A partir des formes de raie de micro-photoluminescence, nous avons montré que les états permis pour le centre de masse de l'exciton rouge forment une bande dans l'espace réciproque, de densité d'états parfaitement unidimensionnelle. Nous avons aussi montré que l'interaction entre l'exciton et les phonons longitudinaux acoustiques du cristal de monomère entourant la chaîne assure la mise à l'équilibre thermodynamique de l'exciton avec le réseau, et gouverne aussi la largeur de raie d'émission homogène. Par ailleurs, partant du modèle d'exciton de Wannier quasi-1D, en tenant compte du désaccord entre les constantes diélectriques de la chaîne et du cristal de monomère, nous avons montré que le confinement peut rendre compte de la grande énergie de liaison de l'exciton. En conséquence, les chaînes rouges de poly-3BCMU sont non seulement un système modèle d'étude des polymères conjugués, mais aussi un système modèle d'étude des propriétés électroniques des excitons de Wannier quasi-1D. Nous avons aussi étudié l'interaction entre l'exciton et les photons. Sous excitation résonnante, nous avons mis en évidence la saturation de l'absorption excitonique rouge dans un régime où les excitons photocréés forment un gaz de bosons sans interaction. En reliant les résultats expérimentaux à ceux du calcul de l'interaction entre photons et excitons habillés par la relaxation, nous avons conclu que le nombre d'excitons créés sur la chaîne varie sous linéairement avec la puissance d'excitation résonnante lorsque leur temps de vie devient comparable à la période de l'oscillation de Rabi. Nous avons enfin présenté la forme spatiale de la fluorescence d'une chaîne rouge. Nos études montrent que la recombinaison de l'exciton a lieu sur toute la longueur de la chaîne, i.e., sur une longueur caractéristique de 10 µm. Par ailleurs, la forme de la fluorescence ne dépend pas de la puissance d'excitation, ni de la position de l'excitation le long de la chaîne. Nous avons aussi montré que la forme spectrale de l'émission rouge est constante sur toute la longueur de la chaîne. D'après l'ensemble des résultats que nous avons présenté, il paraît très vraisemblable que le centre de masse de l'exciton rouge soit délocalisé sur toute la longueur de la chaîne