Giant directional dichroism in chiral Ni_3TeO_6 in THz spectroscopy in high magnetic fields

Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde der Prototyp eines Magnetfeldsetups eines cw-THz-Spektrometers weiterentwickelt, so dass er erfolgreich in jedem konventionellen Magnetkryostaten eingesetzt werden kann. Voraussetzung für die Messung mit variablen Magnetfeldern bei tiefen Temperaturen ist lediglich die Erfüllung des Platzbedarfs. Durch zahlreiche erfolgreiche Messungen im Laufe der letzten Jahre konnte die Zuverlässigkeit des Systems in vielen Kühlzirkeln gezeigt werden. Mittels eines vergleichsweise einfachen Ansatzes wird die Messung von Proben mittels breitbandig zirkular polarisiertem Licht ermöglicht. Der Einfluss des Spektrometers auf die gemessene Phase erklärt quantitative die gemessene Gruppenverzögerung, wobei der Drift der Länge Delta L die größte Fehlerquelle ist. Dieser Drift wird bezüglich seines Einflusses, insbesondere in Kombination mit dem Magnetfeldsetup, analysiert und die Effektivität des vorhandenen 3-Laser-Aufbaus für die Korrektur dieses Drift demonstriert. Nach einer Diskussion des generellen Auftretens von Nicht-Reziprozität und Quadrochroismus basierend auf Symmetrieargumenten, wird ein mathematischer Ausdruck für den komplexen Brechungsindex des Probematerials Ni3TeO6 hergeleitet. Das Probenmaterial Ni3TeO6 wird allgemein vorgestellt und die vermessene Probe genau beschrieben, welche vor allem aufgrund ihrer geringen Größe besondere Anforderungen an die Messung stellt. So musste eine Möglichkeit gefunden werden um Beugungseffekte zu umgehen, welche üblicherweise das Messen einer solch kleinen Probe im THz- Frequenzbereich verhindern. Dies gelingt mittels einer Analyse, welche sich primär auf die gemessene Phase stützt, welche weniger von den Beugungseffekten beeinflusst wird als die gemessene Amplitude. Bei Messungen bei 3K werden Anregungen bei 372.4 GHz und 1058.8 GHz GHz nachgewiesen, welche sich klar bei Messungen mittels linkszirkular polarisiertem (LCP) und rechtszirkular polarisiertem (RCP) Licht unterscheiden. Dieser Effekt nennt sich Natürlicher Zirkularer Dichroismus. Die mathematische Beschreibung des Brechungsindex legt nahe, dass diese Anregungen elektromagnetisch aktiv sein müssen. Der Unterschied im Realteil des Brechungsindex für LCP und RCP Licht verursacht eine Rotation der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht beim Durchqueren der Probe. Dieser Effekt kann in der relativen Änderung der Transmission mittels der relativen Änderung des Winkels zwischen zweier linearer Polarisatoren trotz des Einflusses der Beugung nachgewiesen werden. Durch einen Fit basierend auf einem Modell für die Transmission von zirkular polarisiertem Licht und dem berechneten komplexen Brechungsindex N, kann die Temperaturabhängigkeit von Real- und Imaginärteil aufgezeigt werden. Zudem wird die Temperaturabhängigkeit der einzelnen Fitparameter dargestellt und mit dem Magnetfeldsetup zusätzlich deren Magnetfeldabhängigkeit untersucht. Das magnetfeldabhängige Aufspalten beider Anregungen kann durch die Kombination von Messungen an einer einzelnen Domäne und simultan an beiden unterschiedlichen Domänen gezeigt werden. Das Anpassen der Daten der einzelnen Domäne ermöglicht eine vorläufige Beschreibung der Magnetfeldabhängigkeit, wobei in erster Näherung, eine Feldabhängige Aufspaltung analog zum Zeeman Effekt reicht um die Daten zu beschreiben. Auf dieser Annahme beruhende Simulationen zeigen, sowohl ein drastisches Ansteigen des Winkels der Rotation der Polarisationsebene von linear polarisiertem Licht beim durchqueren der Probe für kleine Magnetfelder, als auch eine Differenz der Absorption von unpolarisiertem Licht zwischen zwei entgegengesetzten Ausbreitungsrichtungen in endlichem Magnetfeld. Dieser Effekt wurde bereits bei Messungen mit unpolarisiertem Licht beobachtet, allerdings konnte der zugrundeliegende Effekt des Unterschiedes zwischen der Absorption von LCP und RCP Licht schon in einer einzelnen Domäne und ohne angelegtes magnetisches Feld, erst im Rahmen der vorliegenden Arbeit verdeutlich werden