New processing routes by high-pressure torsion of different nature of magnesium based powders for improved hydrogen storage applications

Cette étude porte principalement sur l’influence de déformations plastiques sévères réalisées par torsion sous forte pression (ou HPT) sur différentes natures de poudres de magnésium pour la modification des propriétés d’absorption de l’hydrogène de Mg. La nature différente des poudres a été obtenue soit par un procédé d'atomisation de gaz, soit par un procédé d'évaporation/condensation par plasma d'arc. Ces poudres ont été consolidées en produits en vrac par un procédé HPT en deux étapes. Parmi les poudres composites étudiées, la poudre de magnésium contenant du graphène a montrée d’excellentes propriétés d’absorption de l’hydrogène correspondant à des cinétiques d’activation plus rapides. Un avantage significatif du procédé HPT est de briser les couches d’oxyde MgO, imperméables au passage de l’hydrogène et de venir les disperser uniformément avec les additifs dans le Mg. Par l’introduction de défauts cristallins associés à un affinement microstructural, le procédé HPT a permis d’obtenir des améliorations significatives dès le premier cycle d’hydrogénation pour les poudres consolidées de Mg par rapport aux poudre initiales, tandis que des résultats inverses ont été obtenus au sein de la poudre dopée au C et déformée par HPT. Un autre impact du procédé HPT a été de réduire l’hystérésis entre les plateaux de pression d’absorption et de résorption au cours des essais PCT (pressure-composition-temperature). De plus, il a été observé que le procédé HPT réduit de manière drastique la température de résorption pour toutes les combinaisons de poudres tandis que le taux de résorption de l’hydrogène a été légèrement diminué pour les produits consolidés. Toutefois, l’inconvénient majeur du procédé HPT, indépendamment de la nature des composés étudiés, est qu’il altère systématiquement la capacité de stockage maximum des poudres initiales.The present work mainly focuses on the effects of severe plastic deformation through high-pressure torsion (HPT) of different nature of magnesium based powders on improving the hydrogen sorption properties of Mg. The different nature of powders was obtained by either a gas-atomization process or an arc-plasma evaporation/condensation method. These powders were consolidated into bulk products by a two-step HPT process. Among the studied powder composites, the Mg/graphene based powder demonstrated excellent hydrogen sorption properties representing faster activation kinetics. A significant advantage of the HPT processing was to break the impervious MgO oxide layers, and to disperse them uniformly along with catalytic additives within the Mg domains. Through the introduction of structural defects and microstructural refinement, the HPT processing has allowed significant improvements in the first hydrogenation kinetics for the consolidated Mg products compared to their initial powder precursors while it was reverse for the C-doped HPT products. Another significant impact of the HPT processing was to reduce the hysteresis between the absorption and desorption plateau pressures during the pressure-composition-temperature (PCT) experiments. Moreover, it was revealed that the HPT processing has drastically reduced the hydrogen desorption temperatures for all the powder combinations while the rate of dehydrogenation was slightly diminished for their consolidated products. Nevertheless, the major drawback of the HPT processing, irrespective of the nature of studied composites, was that it always impaired the maximum hydrogen storage capacity of the starting powder precursors