[[alternative]]Study of the multilayer thin films using X-ray scattering

碩士[[abstract]]本論文是利用X光反射率(X-Ray Reflectivity)、高解析X光繞射(High Resolution X-Ray Diffraction)與平面掃描(2-D Mapping)的研究方法，針對多層薄膜的樣品NSMO(Nd0.35Sr0.65MnO3)以及YBCO(YBa2Cu3O7)之結構加以分析與討論，兩種材料係以不同的順序成長於LAO(LaAlO3)基板上時的薄膜樣品結構，並且比較兩種不同成長順序的薄膜在其表面/介面粗糙度以及厚度。實驗結果發現NSMO與YBCO成長順序相反時，薄膜樣品因為堆疊順序的不同進而導致晶格排列出現較不一樣的情況。透過平面掃描，我們可以量測出基板LAO的品質，發現YBCO/NSMO/LAO該塊樣品之基板有twining的結晶情況，進而影響到往上成長的薄膜結構也產生twining的情況發生，與該樣品針對反射率量測結果為粗糙度較大的情況相互呼應，因此，了解到基板之結晶品質對薄膜樣品成長時所造成的影響性：最後，在phi-scan的測量上發現NSMO/YBCO/LAO樣品之薄膜結構具有四重的對稱性，而YBCO/NSMO/LAO因為基板的問題，導致在結構對稱性上出現瑕疵。[[abstract]]This dissertation is discussing the study of multilayer thin films structure by using X-Ray Reflectivity (XRR), High Resolution X-Ray Diffraction (HRXRD) and 2D-mapping. XRR and HRXRD are used to probe the structural information on both NSMO/YBCO/LAO and YBCO/NSMO/LAO multilayer thin film for their thickness and roughness on surface and between interfaces. The lattice arrangement of NS/YB and YB/NS was found to be changed due to deposition sequence. By using 2-D mapping, the quality of substrate LAO was measured by identifying presented crystal twinning. On YBCO/NSMO/LAO multilayer thin film, crystal twinning was observed within the structure as well as its substrate LAO. It was suggested that the twinning on substrate will cause twining on the film which grows on it. This is further confirmed by the high roughness result from XRR measurements. From phi-scan, NSMO/YBCO/LAO shows orthorhombic symmetry, and YBCO/NSMO/LAO shows the defective symmetry due to the quality of substrate.[[tableofcontents]]第一章 前言-------------------------------------1 1-1 X-ray的起源-------------------------------1 1-1-1 X光特性--------------------------------4 1-1-2 X光應用範疇----------------------------5 1-2 同步輻射介紹----------------------------------6 1-2-1 同步輻射光源簡介------------------------6 1-2-2 國家同步輻射研究中心(NSRRC)-------------8 1-3 樣品簡介-------------------------------------11 1-3-1 樣品特性-------------------------------11 1-3-2 樣品結構-------------------------------12 第二章 X光繞射之基本理論--------------------------------14 2-1 X光繞射-------------------------------------14 2-2 晶體結構-------------------------------------18 2-2-1 實晶格空間與倒晶格空間-----------------18 2-2-2 晶體體系-------------------------------22 2-2-3 結構因子-------------------------------27 2-3 晶格定向------------------------------------30 2-4 X光反射率---------------------------------31 2-4-1 反射率簡介----------------------------31 2-4-2 反射率原理----------------------------33 2-5 高解析X光繞射-------------------------------41 2-5-1 高解析X光繞射介紹--------------------41 2-5-2 高解析X光繞射模擬--------------------42 第三章 實驗儀器與實驗方---------------------------------48 3-1 實驗儀器介紹---------------------------------48 3-1-1 多環繞射儀----------------------------48 3-1-2偵測器--------------------------------52 3-2 實驗設置及校正----------------------------53 3-3 反射率實驗方法----------------------------59 3-4 高解析繞射實驗方法-------------------------61 第四章 實驗數據及分析---------------------------------63 4-1 實驗數據-------------------------------63 4-1-1 反射率實驗數據------------------------63 4-1-2 高解析X光繞射實驗數據----------------67 4-1-3 2D-mapping----------------------------73 4-1-4 薄膜結構量測--------------------------77 4-1-5 晶格常數計算--------------------------81 4-1-6 薄膜變溫量測--------------------------83 4-2 數據分析--------------------------------86 4-2-1模擬工具簡介-------------------------86 4-2-2 反射率模擬結果------------------------88 4-2-3 高解析X光繞射模擬結果----------------91 4-2-4 變溫反射率模擬結果--------------------96 第五章 結論-------------------------------------98 參考文獻 圖目錄 圖(1.1.1) 陰極射線示意圖-----------------------------------2 圖(1.1.2) X-ray產生示意圖----------------------------------3 圖(1.2.1) 同步輻射光示意圖---------------------------------6 圖(1.2.1.1) 電磁波譜---------------------------------------7 圖(1.2.2.1) NSRRC加速器示意圖------------------------------9 圖(1.2.2.2) 插件磁鐵 左為增頻磁鐵、右為聚頻磁鐵----------10 圖(1.2.2.3) Experimental Station -------------------------10 圖(1.3.1) 外加磁場冷卻的理想導體與超導體之差異------------11 圖(1.3.2) YBCO結構圖 -------------------------------------13 圖(2.1.1) 勞厄繞射圖--------------------------------------14 圖(2.1.2) 不同α產生的繞射分布示意圖----------------------15 圖(2.1.3) 布拉格繞射圖------------------------------------16 圖(2.2.1.1) 晶面之米勒指數--------------------------------18 圖(2.2.1.2) Edwald sphere 示意圖--------------------------21 圖(2.2.2.1) 布拉維晶格(Bravais lattices) -----------------24 圖(2.2.3.1) 入射波與散射波的相位差------------------------27 圖(2.2.3.2) 原子的散射因子--------------------------------29 圖(2.3.1) 薄膜定向----------------------------------------30 圖(2.4.1) Nd0.35Sr0.65MnO3/LaAlO3的反射率模擬-------------32 圖(2.4.2.1) 反射率路徑示意圖------------------------------35 圖(2.4.2.2) XRR模擬圖(厚度不同) --------------------------38 圖(2.4.2.3) XRR模擬圖(粗糙度不同) ------------------------39 圖(2.4.2.4) XRR模擬圖(波長不同) --------------------------39 圖(2.4.2.5) XRR模擬圖(密度不同) --------------------------40 圖(2.5.2.1) SiGe/Si的高解析X光繞射模擬--------------------42 圖(2.5.2.2) HRXRD不同厚度的模擬圖-------------------------44 圖(2.5.2.3) HRXRD不同波長的模擬圖-------------------------45 圖(2.5.2.4) HRXRD不同relaxation的模擬圖-------------------46 圖(2.5.2.5) 不同Strain下X光繞射峰變化情形圖---------------47 圖(3.1.1.1) 四環繞射儀的各角度示意圖----------------------51 圖(3.1.2) BICRON偵測器-----------------------------------52 圖(3.2.1) 實驗設置概略圖----------------------------------53 圖(3.2.1) χ環在90度時的校正圖(左右還未校正) -------------55 圖(3.2.2) χ環在270度時的校正圖(左右還未校正) ------------55 圖(3.2.3) 環環心校正圖-----------------------------------56 圖(3.2.4) 針尖校正好的實際圖像----------------------------56 圖(3.2.5) 樣品校正好的實際圖像----------------------------58 圖(3.3.1) 表面調平----------------------------------------60 圖(4.1.1.1) XRR – NSMO/YBCO -----------------------------63 圖(4.1.1.2) XRR - YBCO/NSMO ------------------------------64 圖(4.1.1.3) XRR- YBCO/NSMO與NSMO/YBCO比較圖---------------65 圖(4.1.1.4) XRR- NSMO single layer------------------------66 圖(4.1.2.1) HRXRD – NSMO/YBCO ---------------------------67 圖(4.1.2.2) HRXRD-NSMO/YBCO YB(0 0 1)、YB(0 0 2)、YB(0 0 3) NS(0 0 2)、LAO(0 0 1)的繞射峰-----------------------------68 圖(4.1.2.3) HRXRD-NSMO/YBCO 的YB(0 0 3)NS(0 0 2)LAO(0 0 1) 繞射峰-------------------------------------------69 圖(4.1.2.4) HRXRD – YBCONSMO ---------------------------70 圖(4.1.2.5) HRXRD - NSMO/YBCO與YBCO/NSMO比較圖------------71 圖(4.1.2.6) HRXRD – NSMO/LAO single layer----------------72 圖(4.1.3.1) 2D-mapping: NSMO/YBCO LAO(0 0 2)YB(0 0 6) NS(0 0 4) ------------------------------------------------73 圖(4.1.3.2) 2D-mapping: NSMO/YBCO YB(0 0 6)NS(0 0 4) -----74 圖(4.1.3.3) 2D-mapping: NSYB - YB(0 0 6)NS(0 0 4) th-chi mesh------------------------------------------------------74 圖(4.1.3.4) 2D-mapping: YBCO/NSMO LAO(0 0 2)YB(0 0 6) NS(0 0 4) ------------------------------------------------75 圖(4.1.3.5) 2D-mapping: YBCO/NSMO LAO(0 0 2) -------------76 圖(4.1.3.6) 2D-mapping: YBCO/NSMO YB(0 0 6)NS(0 0 4) -----76 圖(4.1.4.1) NS/YB - YB(0 1 3)的結構圖---------------------77 圖(4.1.4.2) NS/YB - NSMO(2 2 2)的結構圖-------------------78 圖(4.1.4.3) YB/NS - YB(0 1 3)的結構圖---------------------79 圖(4.1.4.4) -scan :179°~181°-----------------------------79 圖(4.1.4.5) YB/NS - YB(1 2 8)的結構圖---------------------80 圖(4.1.6.1) XRR-NS/YB 變溫比較圖--------------------------83 圖(4.1.6.2) XRR – NS/YB 全反射角放大圖-------------------83 圖(4.1.6.3) XRR – NS/YB 建設性干涉條紋比較---------------84 圖(4.1.6.4) XRD – NS/YB YB(0 0 1)變溫比較圖--------------84 圖(4.1.6.5) XRD - NS/YB YB(0 0 1)繞射峰與建設性干涉條紋---85 圖(4.2.1.1) LEPTOS模擬軟體--------------------------------86 圖(4.2.1.2) 擬合流程圖------------------------------------87 圖(4.2.2.1) XRR fitting result - NSMO/YBCO/LAO -----------88 圖(4.2.2.2) XRR fitting result – 圖(4.2.2.1)的部分放大圖-89 圖(4.2.2.3) XRR fitting result - Nd0.35Sr0.65MnO3/LaAlO3--90 圖(4.2.3.1) XRD fitting result – NSMO/YBCO/LAO-----------91 圖(4.2.3.2) HRXRD fitting result - Nd0.35Sr0.65MnO3/LaAlO3------------------------------------------------------------92 圖(4.2.3.3) HRXRD fitting result – YBCO/NSMO/LAO---------93 圖(4.2.3.4) HRXRD fitting result – YB/NS繞射峰2θ相同模擬圖--------------------------------------------------------94 圖(4.2.4.1) XRR fitting result – NS/YB 變溫比較圖--------96 表目錄 表(2.2.2.1) 晶體體系與布拉維晶格--------------------------23 表(2.2.2.2) 不同晶系種類的原子面間距表示式----------------26 表(3.1.1.1) 13A光束線資訊---------------------------------49表(3.1.1.2) 17B1光束線資訊--------------------------------50 表(4.1.5.1) 塊材(Bulk)的晶格常數--------------------------82 表(4.1.5.2) 薄膜(Film)的晶格常數--------------------------82 表(4.1.6.1)室溫與低溫的d值比較表--------------------------85 表(4.2.2.1) XRR fitting result – NSMO/YBCO/LAO-----------88 表(4.2.2.2) XRR fitting result - Nd0.35Sr0.65MnO3/LaAlO3--90 表(4.2.3.1) XRD fitting result - NSMO/YBCO/LAO YB(0 0 1)--91 表(4.2.3.2) HRXRD fitting result - Nd0.35Sr0.65MnO3/LaAlO3------------------------------------------------------------93 表(4.2.3.3) HRXRD fitting result-YBCO/NSMO/LAO------------94 表(4.2.3.4) HRXRD fitting result – YB/NS Relax相同模擬數據--------------------------------------------------------95 表(4.2.4.1) XRR fitting result – NS/YB 變溫模擬數據比較表------------------------------------------------------------97[[note]]學號: 697210499, 學年度: 9