[[alternative]]Study of spin stripes in La2-xSrxNiO4 using soft X-ray diffraction

碩士[[abstract]]本論文主要是利用軟X光共振散射來探討在La2-xSrxNiO4中電子自旋所形成的調制結構（spin stripes）。由於磁結構的散射截面積非常小，所以利用一般X光繞射技術無法獲得足夠的強度來分析研究，為了能得到足夠的繞射強度，因此利用了軟X光共振散射技術來增加磁結構的散射訊號。實驗中利用入射光在Ni L3,2-edge所產生的共振效應來增加來自spin-ordering繞射峰的散射振幅，並利用此繞射峰對能量變化的關係圖來探討Ni電子在3d軌域的電子結構。樣品La2-xSrxNiO4（x=1/3）的電子自旋調制結構波向量為Qso ≈（0.67, 0, 0），而 x=0.4為 Qso≈（0.63, 0, 0），針對這兩個波向量利用X光的二向性，即水平線偏振光與垂直線偏振光，來探討磁結構的方向性，另外實驗中也利用兩個不同摻雜量的樣品來比較當摻雜不同比例的Sr時其3d軌域電子結構的態密度變化及晶格場分裂情形。[[abstract]]We report the study of the doping effect on the electric structure of La2-xSrxNiO4 (Nickelat) using resonant soft x-ray scattering. Nickelat is iso-structure with the high-Tc superconductor cuprate（LSCO）. With the hole doping on the parent material La2NiO4, nickelate changes its electronic structures, and forms spin-ordering and charge-ordering at low temperatures. As x-rays are not sensitive to spins, we applied resonant x-ray scattering to enhance the reflection intensity. When the incident x-ray energies are in the vicinity of Ni–L2,3 absorption edges, the intensity of charge- and spin-ordering peak were observed largely increased. The wave vector of spin stripes in La2-xSrxNiO4 is Qso≈（0.67, 0, 0）for x=1/3 and Qso≈（0.63, 0, 0）for x=0.4. By the use of polarization analyses, we can study the polarization dependence of spin stripes. In addition, we also compare the density of state in 3d orbital and crystal field splitting with different hole concentration[[tableofcontents]]目錄 第一章 緒論---------------------------------------------1 第二章 X光散射-----------------------------------------3 2-1 X光的發展----------------------------------3 2-2 晶體結構------------------------------------6 2-2-1 晶格------------------------------------6 2-2-2 倒晶格----------------------------------8 2-3 X光散射------------------------------------9 2-3-1 布拉格定律（Bragg’s Law）----------------9 2-3-2 散射截面積（Scattering Cross Section）------10 2-4 軟X光共振散射(Soft X-ray Resonant Scattering)--13 第三章 電荷與電子自旋調制結構--------------------------23 3-1 電子自旋及電荷之有序排列-------------------23 3-2 樣品結構-----------------------------------25 3-2-1 La2-xSrxNiO4 系統中的鎳原子的電子組態----27 3-2-2 罕得定則（Hund’s rules）-----------------32 3-3 樣品的物理特性-----------------------------33 第四章 實驗方法及步驟----------------------------------36 4-1 實驗儀器簡介-------------------------------36 4-1-1 四環繞射儀（four-circle diffractometer）------36 4-1-2 橢圓偏極聚頻磁鐵光束線（EPU Beamline）---38 4-2 實驗備製-----------------------------------43 4-3 實驗方法-----------------------------------49 第五章 實驗結果與討論----------------------------------53 5-1 樣品的幾何關係-----------------------------53 5-2 基本X光吸收光譜原理-----------------------54 5-3 La2-xSrxNiO4（x=0.33）實驗數據-----------------56 5-3-1 吸收光譜（Absorption spectrum）----------56 5-3-2 Fix-Q energy scan ------------------------57 5-3-3 Slice scans------------------------------60 5-3-4 mesh圖與3D圖-------------------------62 5-3-5 Qso peak變溫量測------------------------65 5-4 La2-xSrxNiO4 （x=0.4）實驗數據-----------------66 5-4-1 吸收光譜（Absorption spectrum）-----------66 5-4-2 Fix-Q energy scan------------------------67 5-4-3 Slice scans------------------------------68 5-4-4 mesh圖與3D圖-------------------------69 5-4-5 Qso peak變溫量測------------------------72 5-5 實驗結果討論-------------------------------73 第六章 結論--------------------------------------------80 參考文獻 圖目錄 圖（2-1-1）同步輻射光源-----------------------------------4 圖（2-1-2）同步輻射光的波譜-------------------------------5 圖 (2-2-1) 晶格平面方向-----------------------------------7 圖 (2-3-1) 布拉格定律的幾何關係示意圖--------------------10 圖 (2-4-1) 電場對電偶極作用示意圖------------------------15 圖 (2-4-2) 散射因子的實部項與虛部項作圖結果--------------16 圖（3-2-1）La2-xSrxNiO4樣品中一個單位晶胞的結構------------26 圖（3-2-2）La2-xSrxNiO4單位晶胞中的八面體結構（octahedral）--26 圖（3-2-3）鎳離子在3d軌域中排列方式---------------------28 圖（3-2-4）La2-xSrxNiO4 3d軌域能階示意圖-------------------29 圖（3-2-5）3d軌域電子雲分佈圖----------------------------30 圖（3-2-6）Ni的3d軌域和O的2p軌域混成示意圖-----------30 圖（3-3-1） La2-xSrxNiO4晶格結構、自旋和電荷條紋示意圖-----34 圖（4-1-1）淡江大學X光散射實驗室的四環繞射儀------------37 圖（4-1-2）EPU光束線架構--------------------------------38 圖（4-1-3）二環繞射儀超高真空腔體------------------------40 圖（4-1-4）EPU二環繞射儀腔體俯視示意圖--------------------41 圖（4-2-1）La2-xSrxNiO4（x=0.33）---------------------------43 圖（4-2-2）La2-xSrxNiO4（x=0.4）---------------------------44 圖（4-2-3）四環上的ψ環、角向器與針尖--------------------45 圖（4-2-4）望遠鏡（telescope）-----------------------------45 圖（4-2-5）EPU二環繞射儀專用的holder--------------------47 圖（4-2-6）holder的設計圖-------------- ------------------48 圖（4-3-1）EPU光束線實景--------------------------------51 圖（5-1-1）樣品與光散射的幾何關係示意圖------------------53 圖（5-2-1）X光吸收光譜原理示意圖------------------------55 圖（5-3-1）La2-xSrxNiO4（x=0.33）的吸收光譜譜圖------------56 圖（5-3-2）Ni-L3 edge的Fix-Q energy scan--------------------58 圖（5-3-3）Qso peak的H-scan------------------------------59 圖（5-3-4a）La2-xSrxNiO4（x=0.33）在水平線偏振光的Fix-Q energy scan-----------------------------------------59 圖（5-3-4b）La2-xSrxNiO4（x=0.33）在垂直線偏振光的Fix-Q energy scan-----------------------------------------60 圖（5-3-5）La2-xSrxNiO4 （x=0.33）的Qso peak對能量關係圖---61 圖（5-3-6）La2-xSrxNiO4 （x=0.33）的Qso peak圖形-----------62 圖（5-3-7a） La2-xSrxNiO4（x=0.33）在水平線偏振光底下的mesh圖 ---------------------------------------------------------63 圖（5-3-7b） La2-xSrxNiO4（x=0.33）在垂直線偏振光底下的mesh圖---------------------------------------------------------63 圖（5-3-8a） La2-xSrxNiO4（x=0.33）在水平線偏振光底下的3D圖---------------------------------------------------------64 圖（5-3-8b） La2-xSrxNiO4（x=0.33）在垂直線偏振光底下的3D圖---------------------------------------------------------64 圖（5-3-9） Qso（0.672, 0, 0）在水平線偏振光中，半高寬對溫度變化圖-----------------------------------------65 圖（5-4-1）La2-xSrxNiO4（x=0.4）的吸收光譜譜圖--------------66 圖（5-4-2a）La2-xSrxNiO4（x=0.4）在水平線偏振光的Fix-Q energy scan-----------------------------------------67 圖（5-4-2b）La2-xSrxNiO4（x=0.4）在垂直線偏振光的Fix-Q energy scan-----------------------------------------67 圖（5-4-3）La2-xSrxNiO4 （x=0.4）的Qso peak對能量關係圖----68 圖（5-4-4）La2-xSrxNiO4（x=0.4）的Qso peak圖形-------------69 圖（5-4-5a）La2-xSrxNiO4（x=0.4）在水平線偏振光底下的mesh圖 ---------------------------------------------------------70 圖（5-4-5b）La2-xSrxNiO4（x=0.4）在垂直線偏振光底下的mesh圖 ---------------------------------------------------------70 圖（5-4-6a）La2-xSrxNiO4（x=0.4）在水平線偏振光底下的3D圖 ---------------------------------------------------------71 圖（5-4-6b）La2-xSrxNiO4（x=0.4）在垂直線偏振光底下的3D圖 ---------------------------------------------------------71 圖（5-4-7）Qso（0.672, 0, 0）在水平線偏振光中，半高寬對溫度變化圖--------------------------------------------72 圖（5-5-1）La2-xSrxNiO4（x=0.33）Qso peak的Ni-L3 edge在水平線偏振光底下的結果--------------------------------74 圖（5-5-2）La2-xSrxNiO4（x=0.33）Qso peak的Ni-L3 edge在垂直線偏振光底下的結果--------------------------------75 圖（5-5-3）La2-xSrxNiO4（x=0.225）Qco peak對能量關係圖------76 圖（5-5-4）La2-xSrxNiO4（x=0.4）Qso peak的Ni-L3 edge在水平線偏振光底下的結果--------------------------------77 圖（5-5-5）La2-xSrxNiO4（x=0.4）Qso peak的Ni-L3 edge在垂直線偏振光底下的結果--------------------------------78 表目錄 表 (2-2-1) 7種不同晶系結構--------------------------------7 表 (2-4-1) 來自不同能帶的共振散射所得出的散射振幅計算值--22 表（4-1-1）EPU phase對應的偏振型態-----------------------39 表（6-1）數據擬合結果比較--------------------------------80[[note]]學號: 696210417, 學年度: 9