Eisnukleation von Aerosolen: Laborexperimente und Messung im Feld

Das Wissen über die Wolkenmikrophysik und die Wechselwirkung zwischen Niederschlag und Aerosol ist ein wichtiger Baustein zur Optimierung von Klima- und Wettermodellen. Ein Großteil des Niederschlags in den mittleren Breiten fällt aus Mischphasenwolken, die aus unterkühlten Tröpfchen und Eispartikeln bestehen. Die Eispartikel bilden sich an speziellen Aerosolpartikeln, die als Eiskeime (INP) wirken können. Die Wahrscheinlichkeit eines Aerosols als Eiskeim zu wirken, nimmt mit abnehmender Temperatur und steigender Wassersättigung zu. Mineralstaubpartikel sind die häufigsten Eiskeime, die ab Temperaturen ≤−15°C aktiv sind, biologische Partikel wirken schon bei wärmeren Bedingungen. Große Wissenslücken bestehen noch bei der globalen Konzentration von Eiskeimen, inklusive deren geographischer und jahreszeitlicher Variabilität. Im Zentrum der Experimente, die für diese Arbeit durchgeführt wurden, steht der Eiskeimzähler FRIDGE (Frankfurt Ice Deposition Freezing Experiment). Je nach Aufbau und Anwendung des Instruments werden zwei verschiedene Ansätze zur Aktivierung von Eiskeimen verfolgt. Die ursprüngliche und namensgebende Methode in Form einer Vakuum-Diffusionskammer wurde zur Untersuchung von Eisnukleation via Depositionsgefrieren (an INP_D) entwickelt (Klein et al., 2010). Danielczok (2015) nutzte einige Bestandteile des Analysegeräts, um auch Immersionsgefrieren (an INP_I) in Form von Tröpfchengefrieren à la Vali (1971) zu studieren. In der vorliegenden Arbeit wurde diese Anwendungsmöglichkeit von FRIDGE weiterentwickelt. Ein zentraler Schritt war dabei die präzise Charakterisierung des Gefrierverhaltens von Tröpfchen aus Reinstwasser ohne zusätzliches Aerosol. Die Einbeziehung dieses sogenannten Hintergrundgefrierens, das für jedes Instrument und Messverfahren spezifisch ist, ermöglichte es, die Minimaltemperatur, für die zuverlässige Ergebnisse produziert werden können, von −22°C auf −29°C herabzusetzen. Der dadurch hinzugewonnene Temperaturbereich ist für Eisnukleation in Mischphasenwolken äußerst relevant. Beide Anwendungsmethoden wurden im Rahmen des Fifth International Workshop on Ice Nucleation – Phase 2 (FIN-02) sowie bei einer weiteren Kampagne zur Messung von Eisnukleation an Cellulosepartikeln mit über zwanzig anderen Eiskeimzählern verglichen. Mit FRIDGE als Diffusionskammer wurde für die Mehrheit der untersuchten Aerosoltypen eine zufriedenstellende Übereinstimmung mit den anderen Instrumenten beobachtet. Die Experimente mit gefrierenden Tröpfchen in FRIDGE erzielten ausnahmslos Ergebnisse, die inmitten der Werte der anderen Instrumente lagen. Die erfolgreiche Validierung – besonders der neuen Anwendungsmethode – war das erste Ziel dieser Arbeit und die notwendige Voraussetzung für die anschließenden Feldmessungen. Atmosphärische Eiskeimkonzentrationen wurden in mehrwöchigen Feldmesskampagnen an drei sehr unterschiedlichen Orten und atmosphärischen Bedingungen untersucht: an der Hochalpinen Forschungsstation Jungfraujoch (JFJ), am Storm Peak Laboratory (SPL) in den Rocky Mountains und am Cyprus Atmospheric Observatory (CAO) in Zypern. Am JFJ wurde eine INP-Konzentration beobachtet, die um den Faktor 20 niedriger als an den anderen beiden Stationen war. Der Grund dafür war, dass sich das Jungfraujoch die meiste Zeit der Messungen in der freien Troposphäre befand. Dementsprechend waren die Bedingungen an der Station von aerosolpartikelarmer Luft mit wenigen Eiskeimen geprägt. An zwei Standorten wurde Mineralstaub als ein Parameter, der die lokale INP-Konzentration positiv beeinflusst, identifiziert. Sowohl am JFJ als auch am CAO erhöhte ferntransportierter Saharastaub die INP-Konzentration. Die Kombination der zwei Analysemethoden, die Aerosolproben aus derselben Luft entweder in trockenem Ausgangszustand oder in Tröpfchen suspendiert untersuchen, offenbarte eine interessante Eigenschaft der INP. Es herrschte eine offensichtliche Parallelität von INP_D- und INP_I- Konzentrationen. Bei fast allen Messungen waren INP_I etwa 10-mal häufiger als INP_D. Die Aussage trifft gleichermaßen auf sehr niedrige Konzentrationen am JFJ wie auch auf hohe Konzentrationen am SPL und CAO zu. Die einzige Ausnahme bilden Cellulosepartikel. Daraus lässt sich schließen, dass INP_D und INP_I dieselben Partikel sind, die je nach Aktivierungskonditionen Eisnukleation unterschiedlich effektiv hervorrufen.Knowledge about cloud microphysics and the interaction between precipitation and aerosol is an important component for the improvement of climate and weather models. Most of the precipitation in the mid-latitudes originates from mixed phase clouds, which consist of supercooled droplets and ice particles. Ice particles form on special aerosol particles, which can act as ice nucleating particles (INP). The likelihood that an aerosol particle becomes active as INP increases with decreasing temperature and increasing water saturation. Mineral dust particles are the most frequent INP at temperatures ≤−15°C. Biological particles act already at warmer conditions. Knowledge gaps exist regarding the global concentration of INP, including their geographical and seasonal variability. The ice nucleus counter FRIDGE (Frankfurt Ice Deposition Freezing Experiment) takes the center stage of the experiments carried out for this work. Two different approaches for the activation of ice are pursued depending on its setup an application. The original method in the form of a vacuum diffusion chamber was developed to study heterogeneous ice nucleation via deposition nucleation on INP_D (Klein et al., 2010). Danielczok (2015) used several component parts of the analysis chamber to study also immersion freezing on INP_I following Vali (1971). In the present work that application was improved. A major step was the precise characterization of the freezing behavior of droplets out of pure water without any additional aerosol. The inclusion of that so-called background freezing which is specific for every instrument and measuring method lowers the minimal temperature for which reliable results can be produced from −22°C to −29°C. The gained temperature range is most relevant for ice nucleation in mixed phase clouds. Both methods of application have been compared to more than twenty other ice nucleus counters in the framework of the Fifth International Workshop on Ice Nucleation – Phase 2 (FIN-02) as well as in another campaign to measure ice nucleation on three different types of cellulose particles. FRIDGE as diffusion chamber attained a satisfying agreement with other instruments for the most aerosol types studied. The experiments with FRIDGE as droplet freezing device achieved results, that match perfectly with the other instruments. The successful validation – especially for the new method of application – was the first goal of this work and a necessary requirement for the consecutive field measurements. Atmospheric INP-concentrations have been observed in field campaigns at three very different locations and atmospheric conditions: at the Hochalpine Forschungsstation Jungfraujoch (JFJ), at Storm Peak Laboratory (SPL) in the Rocky Mountains and at Cyprus Atmospheric Observatory (CAO). At JFJ INP-concentrations were by a factor of 20 lower compared to the other stations. The reason for that was that JFJ was within the free troposphere most of the time. According to this the on-site air contained only few aerosol and even fewer ice nucleating particles. Mineral dust was identified at two stations as an actor that has a positive impact on the local INP-concentration. At both JFJ and CAO Saharan dust enhanced the INP-concentration. The combination of the two methods of application which study the aerosol samples either in dry state or suspended in water showed an interesting feature of the INPs. There is a clear parallelism between INP_D and INP_I. In almost all measurements INPI were about 10 times more abundant than INPD. This is true for low concentrations at JFJ as well as for high concentrations at CAO. The only exemption are cellulose particles. The conclusion is that INP_D and INP_I are the same particles but induce ice nucleation with different effectivity in different activation conditions