Migration of barium in crystalline rock : interpretation of in situ experiments

Käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoituksen turvallisuusanalyysin sorptio- ja diffuusioparametrit on pääasiassa määritetty laboratorio-olosuhteissa. Ilmiöiden fysikaalinen käyttäytyminen voi kuitenkin olla erilaista eri mittakaavoissa, esimerkiksi laboratorio-olosuhteissa verrattuna luonnonolosuhteisiin. Tämä tunnetaan skaalaefektinä. Skaalaefektit voivat olla merkittäviä ja niillä voi olla merkitystä suuren mittakaavan mallinnuksissa, jotka käyttävät laboratoriokokeissa määritettyjä tietoja. Tämän väitöskirjan tavoitteena oli tutkia, kuinka laboratoriossa määritetyt sorptio- ja diffuusiotulokset voidaan skaalata in situ -olosuhteisiin. Tämä tehtiin määrittämällä 133Ba:n sorptio- ja diffuusioparametrit laboratoriokokeissa ja vertaamalla tuloksia Sveitsin Grimselissä toteutetun pitkäaikaisen in situ -diffuusiokokeen tuloksiin. Bariumin sorptiokäyttäytymistä tutkittiin tässä väitöskirjassa laboratoriossa tehdyissä eräsorptiokokeissa ja ohuthiesorptiokokeissa. Bariumin diffuusiota tutkittiin myös laboratoriodiffuusiokokeissa kivikuutioilla. Laboratoriokokeet tehtiin Grimselin ja Olkiluodon pääkivityypeille sekä pohjavesisimulanteissa, jotka tehtiin muistuttamaan Grimselin ja Olkiluodon pohjavesiolosuhteita. Bariumin sorptiotuloksia mallinnettiin PhreeqC-ohjelmalla ja diffuusiotulokset mallinnettiin PhreeqC-ohjelmalla sekä COMSOL Multiphysics -ohjelmalla. Lisäksi työssä kehitettiin uutta kvantitatiivista mittausmenetelmää bariumin aktiivisuuden jakautumisen mittaamiseen kivikuutioissa sekä ohuthieissä uudella elektronisella autografiamenetelmällä, BeaQuantTM:lla. Lopuksi 133Ba:n diffuusioprofiilit Grimselin in situ -diffuusiokokeesta määritettiin gammamittauksella ja autoradiografialla, ja tulokset mallinnettiin COMSOL Multiphysics -ohjelmalla. Tässä työssä selvitettiin, että bariumin laboratorio-olosuhteissa määritetyt sorptioparametrit ovat noin kaksikymmentäkertaiset verrattuna tuloksiin in situ -olosuhteissa. Tämä on tärkeää tietoa käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoittamisen turvallisuusanalyysille, kun muunnetaan laboratoriokokeissa määritettyjä arvoja vastaamaan in situ- olosuhteita. Lisäksi työssä kehitettiin uutta elektronista autoradiografiamenetelmää, jotta sillä voitiin mitata 133Ba:n aktiivisuuden jakautumista graniittisissa kivissä kvantitatiivisesti.Käytetty ydinpolttoaine tullaan Suomessa loppusijoittamaan kallioperään rakennettuun loppusijoitustilaan. Loppusijoituksen turvallisuusanalyysissä käytetyt parametrit, kuten radioaktiivisten aineiden kulkeutumista kuvaavat sorptio- ja diffuusioparametrit, on pääasiassa määritetty laboratorio-olosuhteissa. Ilmiöiden fysikaalinen käyttäytyminen voi kuitenkin olla erilaista eri mittakaavoissa, esimerkiksi laboratorio-olosuhteissa verrattuna luonnonolosuhteisiin. Tämä ilmiö tunnetaan skaalaefektinä. Skaalaefektit voivat olla merkittäviä ja niillä voi olla merkitystä suuren mittakaavan mallinnuksissa, jotka käyttävät laboratoriokokeissa määritettyjä tietoja. Tämän väitöskirjan tavoitteena oli tutkia, kuinka laboratoriossa määritetyt sorptio- ja diffuusiotulokset voidaan skaalata in situ -olosuhteisiin. Tämä tehtiin määrittämällä 133Ba:n sorptio- ja diffuusioparametrit laboratoriokokeissa ja vertaamalla tuloksia Sveitsin Grimselissä toteutetun pitkäaikaisen in situ -diffuusiokokeen tuloksiin. Tämän työn tuloksena saatiin selvitettyä, että bariumin laboratorio-olosuhteissa määritetyt sorptioparametrit ovat noin kaksikymmentäkertaiset verrattuna tuloksiin in situ -olosuhteisissa. Tämä on todella tärkeää tietoa käytetyn ydinpolttoaineen loppusijoittamisen turvallisuusanalyysille, kun muunnetaan laboratoriokokeissa määritettyjä arvoja vastaamaan in situ- olosuhteita. Lisäksi työssä kehitettiin uutta mittausmenetelmää, jotta sillä voitiin mitata tietyn radioaktiivisen aineen, 133Ba:n, aktiivisuuden jakautumista graniittisissa kivissä kvantitatiivisesti