Etudes des propriétés physico-chimiques de revêtements sol-gel par spectroscopie, optoacoustique et endommagement laser

Within the framework of the simulation project, the Atomic Energy Commission (CEA) aims to reproduce the pressure and temperature conditions of a thermonuclear fusion with the Megajoule laser (LMJ). Some of the optical components of the LMJ, in particular some focusing lenses, are coated with an antireflective (AR) layer made by a sol-gel process. These films are composed of silica nanoparticles 10 nm in diameter with 55% porosity. To increase the mechanical strength of these layers, the films are exposed to water and ammonia vapors during a post-process. This post-treatment creates covalent bonds between the silica nanoparticles and thus strengthens the colloidal film. In order to give all the qualities of an optical coating,besides the key optical properties, we have set ourselves the objective of understanding the mechanical stability of these nanomaterials. In particular, we wanted, in the context of this thesis to have a better understanding of the ammonia hardening process and for that we undertook a complete study of the physical and chemical parameters that govern the elasticity of this assembly of nanoparticles. In a second step, we highlighted the appearance of surface cracking causing optical diffusion and a decrease in mechanical reinforcement during the postprocess. In order to minimize or even eliminate these surface cracks, we performed a parametric study to identify the elements responsible for this cracking.Dans le cadre du projet simulation, le Commissariat à l'énergie atomique (CEA) vise à reproduire les conditions de pression et de température d'une fusion thermonucléaire avec le laser Mégajoule (LMJ). Certains composants optiques du LMJ, en particulier certaines lentilles de focalisation, sont revêtus d'une couche antireflet (AR) réalisée par un procédé sol-gel. Ces films sont composés de nanoparticules de silice de 10 nm de diamètre avec 55% de porosité. Pour augmenter la résistance mécanique de ces couches, les films sont exposés aux vapeurs d’eau et d'ammoniac pendant un post-procédé. Ce post-traitement crée des liaisons covalentes entre les nanoparticules de silice et renforce ainsi le film colloïdal. Afin de donner toutes les qualités d’un revêtement optique, outre les propriétés optiques clefs, nous nous sommes donnés comme objectif de comprendre la stabilité mécanique de ces nanomatériaux. En particulier, nous avons souhaité, dans le cadre de cette thèse, avoir une meilleure compréhension du procédé de durcissement ammoniac et pour cela nous avons entrepris une étude complète des paramètres physiques et chimique qui gouvernent l’élasticité de cet assemblage de nanoparticules. Dans un second temps, nous avons mis en évidence l’apparition d’un faïençage de surface provoquant de la diffusion optique et une diminution du renforcement mécanique durant le post-procédé. Dans le but de minimiser, voire supprimer ces fissurations de surface, nous avons réalisé une étude paramétrique pour dégager les éléments responsables de ce faïençage