Photoemission electron microscopy for nanoscale imaging and attosecond control of light-matter interaction at metal surfaces

Electron dynamics at solid surfaces unfold on the nanometer length and attosecond timescale when driven by electromagnetic fields at optical frequencies, enabling vast scientific and technological applications in the field of nano-optics and nanoplasmonics. Direct imaging of the electrons upon interaction with light is a highly desirable tool for understanding and control of the dynamics, which requires ultrahigh spatiotemporal resolution. This thesis explores the combination of photoemission electron microscopy (PEEM) with few-cycle femtosecond laser pulses and attosecond extreme ultraviolet (XUV) pulses for studying ultrafast electron dynamics from metallic surfaces and nanosystems. The work involves development and implementation of new experimental tools including detection, data acquisition and analysis techniques for PEEM measurements. The first approach is using a combination of PEEM with attosecond streaking spectroscopy (atto-PEEM) for direct, non-invasive probing of nanoplasmonic fields from supported nanostructures. As a first step towards the implementation of the atto-PEEM concept, PEEM imaging on lithographically fabricated gold structures employing 93 eV attosecond XUV pulses from a 1 kHz high-harmonic generation (HHG) source is performed. The spatial resolution is limited to ~200 nm due to space charge effects when working with such a low-repetition-rate HHG source and chromatic aberrations caused by the large energy bandwidth of XUV-generated photoelectrons. Nevertheless, we show that microspectroscopic imaging of core-level and valence band electrons is achievable using our energy-resolved PEEM despite the aforementioned issues. Most importantly, we find that the fast photoelectrons from the valence band, which carry the attosecond temporal structure of the plasmonic field, are not affected by space charge effects. The currently developed megahertz-repetition-rate attosecond XUV sources are therefore expected to enable the experimental realization of nanoplasmonic streaking with ultrahigh spatiotemporal resolution in the near future. Second, PEEM is coupled with a single-shot stereographic above-threshold ionization phase meter, which allows carrier-envelope phase (CEP) tagging for studying attosecond control of photoemission. First experiments performed on gold nanospheres on a gold plane and on a random rough gold surface using few-cycle near-infrared pulses show a CEP artefact with a modulation period of π. The artefact is found to be caused by a laser intensity dependence of both the photoelectron spectra and the CEP measurement. Intensity tagging is therefore added to the current CEP tagging technique to correct this intensity-dependent artefact. As a result, a very weak CEP modulation (~1% amplitude) of the photoemission yield from a bulk tungsten surface with a 2π modulation period (as expected from solids) is successfully detected in the above-threshold photoemission regime after applying appropriate corrections based on the intensity tagging. Entering the tunneling regime, the CEP modulation increases to ~7% despite the presence of space charge effects due to high laser peak intensity. We also apply this technique to investigate the CEP dependence on gold nanotriangles and find no apparent CEP modulation within an accuracy of ~0.6% as given by our experimental conditions, which constitutes an upper limit for a possible CEP modulation from this nanostructure.Elektronendynamik an Festkörperoberflächen, die von elektromagnetischen Feldern mit optischen Frequenzen getrieben wird, findet auf einer Längen- und Zeitskala im Bereich von Nanometern bzw. Attosekunden statt und ermöglicht eine Vielzahl wissenschaftlicher und technischer Anwendungen auf dem Gebiet der Nanooptik und Nanoplasmonik. Die direkte Visualisierung der Elektronen in Folge ihrer Wechselwirkung mit Licht, was eine ultrahohe räumlich-zeitliche Auflösung erfordert, ist ein sehr nützliches Instrument zum Verständnis dieser Dynamik und ihrer Kontrolle. In dieser Dissertation wird eine Kombination aus Photoemissionselektronenmikroskopie (PEEM) mit Femtosekundenlaserpulsen von wenigen Zyklen Dauer sowie extrem ultravioletten (XUV) Attosekundenpulsen erforscht, um ultraschnelle Elektronendynamik an Metalloberflächen und in Nanosystemen zu untersuchen. Diese Arbeit beinhaltet die Entwicklung und Implementierung neuer Messinstrumente und Methoden für PEEM-Experimente, insbesondere Detektion, Datenerfassung und Datenanalyse. Der erste Ansatz für eine direkte, nichtinvasive Untersuchung nanoplasmonischer Felder an ortsfesten Nanostrukturen ist eine Kombination von PEEM mit Attosekunden-Streaking (Atto-PEEM). Als eine Voraussetzung für die Implementierung des Atto-PEEM-Konzepts wird eine PEEM-Abbildung von lithographisch hergestellten Goldstrukturen mittels 93 eV XUV Attosekundenpulsen aus einer 1 kHz Quelle für die Erzeugung hoher Harmonischer realisiert. Wegen Raumladungseffekten, die durch die niedrige Repetitionsrate der hohen Harmonischen zustande kommen, sowie chromatischer Aberrationen aufgrund der hohen Energiebandbreite der durch die XUV-Strahlung erzeugten Photoelektronen, ist die räumliche Auflösung auf ~200 nm begrenzt. Dennoch wird gezeigt, dass trotz dieser Schwierigkeiten eine mikrospektroskopische Abbildung von inneren Elektronen und Valenzelektronen mittels unserer energieaufgelöster PEEM möglich ist. Unsere wichtigste Erkenntnis ist, dass die schnellen Photoelektronen aus dem Valenzband, die die zeitliche Struktur der plasmonischen Felder auf der Attosekundenskala abtasten, nicht durch Raumladungseffekte beeinträchtigt werden. Die sich derzeit in Entwicklung befindenden Quellen für Attosekunden-XUV-Pulse mit Megahertz Repetitionsraten sind daher vielversprechend für die experimentelle Realisierung von nanoplasmonischem Streaking mit ultrahoher räumlicher und zeitlicher Auflösung in naher Zukunft. Zweitens wird PEEM mit einem stereographischen, auf Above-Threshold-Ionisation basierenden Einzelschuss-Phasenmessgerät verbunden, was eine Zuordnung (Tagging) der Träger-Einhüllenden-Phase (carrier-envelope phase, CEP) erlaubt und dadurch ermöglicht, die Kontrolle der Photoemission auf der Attosekundenskala zu erforschen. Erste Experimente an Goldnanosphären auf einer Goldebene sowie an einer rauen Goldoberfläche mit wenige Zyklen kurzen Laserpulsen im Nah-Infraroten weisen ein CEP-Artefakt mit einer Modulationsperiode von π auf. Es wird gezeigt, dass dieses Artefakt durch eine Abhängigkeit sowohl der Photoelektronenspektra als auch der CEP-Messung von der Laserintensität hervorgerufen wird. Die bisherige CEP-Tagging-Technik wird deshalb um Intensitäts-Tagging erweitert, um dieses intensitätsabhängige Artefakt zu korrigieren. Als Resultat wird nach angemessenen Korrekturen basierend auf dem Intensitäts-Tagging eine schwache CEP-Modulation (~1% Amplitude) der Photoemissionsergiebigkeit von einer unstrukturierten Wolframoberfläche mit einer Modulationsperiode von 2π (wie bei Festkörpern erwartet) im Above-Threshold-Photoemissionsregime erfolgreich nachgewiesen. Im Tunnelregime wächst die CEP-Modulation auf ~7% trotz aufkommender Raumladungseffekte aufgrund der starken Spitzenintensität der Laserpulse. Es werden ebenfalls Goldnanodreiecke mit dieser Technik untersucht, jedoch kann keine CEP-Modulation innerhalb der experimentellen Genauigkeit von ~0.6% gefunden werden. Dies stellt eine Obergrenze für eine mögliche CEP-Modulation an dieser Nanostruktur dar