Bio-sensing using toroidal microresonators & theoretical cavity optomechanics

In this thesis we report on two matters, (i) time-resolved single particle bio-sensing using a cavity enhanced refractive index sensor with unmatched sensitivity, and (ii) the theoretical analysis of parametric normal mode splitting in cavity optomechanics, as well as the quantum limit of a displacement transducer that relies on multiple cavity modes. It is the unifying element of these studies that they rely on a high-Q optical cavity transducer and amount to a precision measurement of an optical frequency. In the first part, we describe an experiment where a high-Q toroidal microcavity is used as a refractive index sensor for single particle studies. The resonator supports whispering gallery modes (WGM) that feature an evanescent fraction, probing the environment close to the toroid's surface. When a particle with a refractive index, different from its environment, enters the evanescent field of the WGM, the resonance frequency shifts. Here, we monitor the shift with a frequency resolution of df/f=7.7e-11 at a time resolution of 100µs , which constitutes a x10 improvement of the sensitivity and a x100 improvement in time resolution, compared to the state of the art. This unprecedented sensitivity is the key to real-time resolution of single lipid vesicles with 25nm radius adsorbing onto the surface. Moreover -- for the first time within one distinct measurement -- a record number of up to 200 identifiable events was recorded, which provides the foundation for a meaningful statistical analysis. Strikingly, the large number of recorded events and the high precision revealed a disagreement with the theoretical model for the single particle frequency shift. A correction factor that fully accounts for the polarizability of the particle, and thus corrects the deviation, was introduced and establishes a quantitative understanding of the binding events. Directed towards biological application, we introduce an elegant method to cover the resonator surface with a single lipid bilayer, which creates a universal, biomimetic interface for specific functionalization with lipid bound receptors or membrane proteins. Quantitative binding of streptavidin to biotinylated lipids is demonstrated. Moving beyond the detection limit, we provide evidence that the presence of single IgG proteins (that cannot be resolved individually) manifests in the frequency noise spectrum. The theoretical analysis of the thermo-refractive noise floor yields a fundamental limit of the sensors resolution. The second part of the thesis deals with the theoretical analysis of the coupling between an optical cavity mode and a mechanical mode of much lower frequency. Despite the vastly different resonance frequencies, a regime of strong coupling between the mechanics and the light field can be achieved, which manifests as a hybridization of the modes and as a mode splitting in the spectrum of the quadrature fluctuations. The regime is a precondition for coherent energy exchange between the mechanical oscillator and the light field. Experimental observation of optomechanical mode splitting was reported shortly after publication of our results [cf. Gröblacher et al., Nature 460, 724--727]. Dynamical backaction cooling of the mechanical mode can be achieved, when the optical mode is driven red-detuned from resonance. We use a perturbation and a covariance approach to calculate both, the power dependence of the mechanical occupation number and the influence of excess noise in the optical drive that is used for cooling. The result was one to one applied for data analysis in a seminal article on ground state cooling of a mechanical oscillator [cf. Teufel et al., Nature 475, 359--363]. In addition we investigate a setting, where multiple optical cavity modes are coupled to a single mechanical degree of freedom. Resonant build-up of the motional sidebands amplifies the mechanical displacement signal, such that the standard quantum limit for linear position detection can be reached at significantly lower input power.In dieser Dissertation werden zwei Themen behandelt. Im ersten Teil widmen wir uns experimentell der zeitaufgelösten Messung von Liposomen mit Hilfe eines Nahfeld-Brechungsindex-Sensors. Der zweite Teil handelt von der theoretischen Beschreibung des Regimes der starken Kopplung zwischen einem mechanischen Oszillator und dem Feld eines optischen Resonators. Des Weiteren erörtern wir ein Messschema, das es erlaubt eine mechanische Bewegung, mit Hilfe von mehreren optischen Resonatormoden genauer auszulesen. Die Gemeinsamkeit beider Arbeiten besteht darin, dass es sich jeweils um eine Präzisionsmessung einer optischen Frequenz handelt. Im experimentellen Teil benutzen wir Toroid-Mikroresonatoren mit extrem hoher optischer Güte als Biosensoren. Dabei handelt es sich um eine ringförmige Glasstruktur, entlang welcher Licht im Kreis geleitet wird. Dazu muss eine Resonanzbedingung erfüllt sein, die besagt, dass der (effektive) Umfang des Rings einem ganzzahligen Vielfachen der optischen Wellenlänge entspricht. Ein Teil des zirkulierenden Lichts ist als evaneszente Welle empfänglich für Brechungsindexänderungen nahe der Oberfläche des Resonators. Ein Partikel, dessen Brechungsindex sich von dem der Umgebung unterscheidet, induziert beim Eintritt in das evaneszente Feld eine Frequenzverschiebung der optischen Resonanz. Im Rahmen dieser Arbeit lösen wir relative Frequenzverschiebungen mit einer Genauigkeit von df/f=7.7e-11 und einer Zeitkonstante von 100µs auf. Dies stellt eine Verbesserung des derzeitigen Stands der Technik um einen Faktor x10 in der Frequenz und einen Faktor x100 in der Zeit dar. Diese bisher unerreichte Empfindlichkeit der Messmethode ist der Schlüssel zur Echtzeitdetektion einzelner Lipidvesikel mit einem Radius von 25nm . Zudem gelingt es uns innerhalb einer Messung, bis zu 200 Einzelteilchenereignisse aufzunehmen, welche die Basis für eine aussagekräftige Statistik liefern. Bemerkenswerterweise konnten wir Dank der außerordentlichen Präzision und der Vielzahl der Ereignisse eine Abweichung zur bis dato akzeptierten und angewandten Theorie feststellen. Wir ergänzen das Model um einen Korrekturfaktor, der die Polarisierbarkeit des Teilchens vollständig berücksichtigt und erlangen dadurch ein umfassendes und quantitatives Verständnis der Messergebnisse. Im Hinblick auf biologisch relevante Fragestellungen zeigen wir eine elegante Methode auf, die es erlaubt, den Resonator mit einer einzelnen Lipidmembran zu beschichten. Wir kreieren somit eine biomimetische Schnittstelle, welche das Grundgerüst für eine spezifische Funktionalisierung mit lipidgebundenen Rezeptoren, Antikörpern oder Membranproteinen darstellt. Des Weiteren zeigen wir, dass der Empfindlichkeit eine fundamentale Grenze durch thermische Brechungsindexfluktuationen gesetzt ist. Hierzu wird ein theoretisches Modell speziell für den relevanten niederfrequenten Bereich errechnet. Im zweiten Teil der Arbeit beschäftigen wir uns mit der theoretischen Beschreibung eines optischen Resonators, dessen Lichtfeld an eine mechanische Schwingung gekoppelt ist. Obwohl sich die Resonanzfrequenzen der Optik und der Mechanik typischerweise um mehrere Größenordnungen unterscheiden, existiert ein Regime der starken Kopplung, in dem die Fluktuationen des Lichts und die mechanischen Vibrationen hybridisieren. Dies offenbart sich zum Beispiel im Phasenspektrum, wo sich das ursprüngliche Maximum der Resonanz in zwei Maxima aufspaltet. Die starke Kopplung stellt die Grundlage für kohärenten Energie- und Informationsaustausch zwischen Licht und Mechanik dar und ist daher von besonderem technischen und wissenschaftlichen Interesse. Es ist anzumerken, dass die starke Kopplung und die einhergehende Aufspaltung der Resonanz bereits kurz nach Veröffentlichung unserer theoretischen Beschreibung im Experiment beobachtet wurde [vgl. Gröblacher et al., Nature 460, 724--727]. Wenn der optische Resonator (zur längeren Wellenlänge hin) verstimmt von der Resonanz angeregt wird, kann über dynamische Rückkopplung eine effektive Kühlung der mechanischen Schwingung erreicht werden. Wir berechnen die thermische Besetzungszahl der mechanischen Mode (und somit die Temperatur) mit Hilfe eines störungstheoretischen und eines Kovarianzansatzes. Dabei berücksichtigen wir sowohl ein klassisches Rauschen des optischen Feldes als auch den Einfluss der optomechanischen Kopplung auf die Grenztemperatur. Der hergeleitete Ausdruck für die finale Besetzungszahl wurde eins zu eins für die Datenanalyse in dem wegweisenden Artikel über das Kühlen eines mechanischen Oszillators in den Quantengrundzustand verwendet [vgl. Teufel et al., Nature 475, 359--363]. Abschließend betrachten wir ein Schema, bei dem die Lichtfelder mehrerer optischer Resonanzen an eine mechanischen Schwingung gekoppelt sind. Die resonante Verstärkung der Information über die mechanische Bewegung in den optischen Seitenbändern ermöglicht es, eine durch das Standard Quantenlimit begrenzte Empfindlichkeit bei signifikant niedriger Eingangsleistung zu erreichen