Development and implementation of in situ γ-ray spectrometry techniques for applications in the marine environment

Gamma-Ray spectrometry is a method used to detect and quantify the concentrations of multiple radioactive elements in a single measurement, by collecting and discriminating in energy the emitted radiation, using suitable nuclear detectors. Radioactive elements (radionuclides) occur naturally on the earth's crust (primordial or terrestrial) or are produced in the upper atmosphere due to the interaction with cosmic rays (cosmogenic). Enhanced levels of radioactivity have been observed in several regions attributed to natural causes or to anthropogenic activities which are also responsible for the presence of a large variety of artificially produced radioactive elements in the environment. Radiation poses risks for living organisms by damaging tissues and the DNA and therefore the human population protection from radiation is one of the most significant applications of Gamma-Ray Spectrometry. Moreover, numerous radioactive elements constitute valuable tracers for a great variety of dynamic physical, chemical, geological and biological processes in soils, air, freshwater and oceans and therefore the knowledge of their concentration is essential. In situ gamma-ray measurements are nowadays increasingly substituting laboratory ones as they offer real-time continuous measurements and more representative results. My dissertation’s main contribution regarding in situ measurements on the aquatic environment was the development of a reliable and time-efficient method for the concentrations determination, using the Full Spectrum Analysis (FSA) technique. The methodology steps involved the implementation of Monte Carlo codes (MCNP-CP/FLUKA) to perform a theoretical calibration of the detector, the development of numerical algorithms for the radionuclide concentration estimations and the experimental validation of the theoretical results. This technique offers the advantage of a rapid determination of concentrations, which is crucial for handling large scale data or in cases where immediate decisions need to be taken (nuclear accident releases). It was applied in several different test cases by performing in situ measurements in different marine environments (Cyprus, Lavrion, and Peloponnesus). Concerning measurements on the seabed, the main objective of this thesis was to develop a methodology able to provide accurate concentration results. A substantial part of the analytical work is focused on understanding and exploiting a wide range of problems associated with in situ measurements on the seabed, where the available data are sparse. The parameters (morphology and sediment physical properties, geometry setups, inhomogeneous depth profiles) affecting the detection efficiency were determined, and their effects on the detector response were systematically studied, via MC simulations (MCNP5/FLUKA). As a result, a calibration approach for in situ gamma-ray measurements on the seabed was developed allowing the detection and determination of multiple radionuclide concentrations (in full spectral range). In addition, comparisons with experimental results were performed to evaluate the theoretical work, by deploying the detector in different environments (Black and Mediterranean Seas).Η παρακολούθηση των επιπέδων ραδιενέργειας στο περιβάλλον είναι απαραίτητη από πλευράς ακτινοπροστασίας λόγω των αρνητικών επιπτώσεων της ακτινοβολίας στον ανθρώπινο οργανισμό. Η φασματοσκοπία-ακτίνων γ είναι μια τεχνική ευρέως διαδεδομένη που χρησιμοποιείται για την παρακολούθηση των επιπέδων ραδιενέργειας στο περιβάλλον (χερσαίο και θαλάσσιο). Η τεχνική αυτή βρίσκει άμεση εφαρμογή στην παράκτια ζώνη σε προβλήματα που σχετίζονται με τους κανονισμούς ακτινοπροστασίας (μοντέλα υπολογισμού δόσεων/ χωρικής διασποράς ραδιονουκλιδίων) αλλά και σε ένα ευρύ πεδίο σημαντικών ερευνητικών προβλημάτων που αφορούν διαφορετικούς επιστημονικούς κλάδους (Γεωφυσικές εφαρμογές, Υδρογεωλογία, Ωκεανογραφία). Το μεγάλο ενδιαφέρον που υπάρχει γύρω από μετρήσεις ραδιενέργειας στο θαλάσσιο περιβάλλον αναδεικνύει την ανάγκη ανάπτυξης μιας μεθόδου που να παρέχει τη δυνατότητα της χαρτογράφησης μεγάλων περιοχών σε μικρό χρονικό διάστημα. Η παραδοσιακή εργαστηριακή ανάλυση είναι μια χρονοβόρα μέθοδος που απαιτεί ειδικές εγκαταστάσεις και τεχνογνωσία για την επεξεργασία των δειγμάτων και την εξαγωγή των τελικών αποτελεσμάτων. Για το λόγο αυτό, τα τελευταία χρόνια παρατηρείται αύξηση του ενδιαφέροντος για την ανάπτυξη ανιχνευτικών συστημάτων για μετρήσεις ραδιενέργειας, μέσω της in situ φασματοσκοπίας ακτίνων-γ στο θαλάσσιο περιβάλλον. Παρά τα πλεονεκτήματα της in situ μεθόδου, η γενικευμένη εφαρμογή της περιορίζεται κυρίως από τη δυσκολία εύρεσης αξιόπιστης μεθόδου για τον προσδιορισμό της ανιχνευτικής απόδοσης ενός συστήματος για μετρήσεις στο θαλάσσιο περιβάλλον, ενώ ειδικά για μετρήσεις στο θαλάσσιο ίζημα η ανάλυση παρεμποδίζεται από αρκετές πρόσθετες παραμέτρους (σε σύγκριση με επιτόπιες μετρήσεις στο υδάτινο περιβάλλον), που σχετίζονται κυρίως με τις φυσικές ιδιότητες του ιζήματος και τη γεωμορφολογία του περιβάλλοντος. Ο κύριος στόχος της παρούσας διατριβής είναι η ανάπτυξη μιας μεθοδολογίας για ποσοτικές in situ μετρήσεις στο θαλάσσιο περιβάλλον, η οποία δύναται να παρέχει ακριβή αποτελέσματα όταν εφαρμόζεται σε διαφορετικά περιβάλλοντα. Αναφορικά με τις in situ μετρήσεις στο υδάτινο περιβάλλον, στα πλαίσια της παρούσας διατριβής, αναπτύχθηκε μεθοδολογία ανάλυσης, βασισμένη στην τεχνική Full Spectrum Analysis (FSA), των φασμάτων που λαμβάνονται χρησιμοποιώντας το υποθαλάσσιο ανιχνευτικό σύστημα ΚΑΤΕΡΙΝΑ. Η μεθοδολογία FSA εφαρμόστηκε για την ανάλυση φασμάτων στο θαλασσινό νερό, ποντίζοντας το σύστημα ΚΑΤΕΡΙΝΑ σε τρεις διαφορετικές περιοχές της Μεσογείου. Αναφορικά με τις in situ μετρήσεις στον πυθμένα της θάλασσας (θαλάσσιο ίζημα), η διαδικασία ποσοτικού προσδιορισμού της συγκέντρωσης των ραδιονουκλιδίων προϋποθέτει τη γνώση της ανιχνευτικής απόδοσης του συστήματος, η οποία εξαρτάται από τα χαρακτηριστικά του ιζήματος (που μπορεί να ποικίλουν σε μεγάλο βαθμό ακόμη και στην ίδια περιοχή μελέτης). Στο πλαίσιο της παρούσας διατριβής μελετήθηκαν οι βασικές παράμετροι που επηρεάζουν την ανιχνευτική απόδοση του συστήματος ΚΑΤΕΡΙΝΑ. Η μελέτη βασίστηκε αποκλειστικά στο MC προσομοιώσεις, λαμβάνοντας υπόψη τις φυσικές ιδιότητες των ιζημάτων (χημική σύσταση, υγρή πυκνότητα, περιεκτικότητα σε νερό) και διαφορετικές γεωμετρίες μέτρησης. Επιπλέον, διεξήχθησαν συγκρίσεις με αντίστοιχα πειραματικά αποτελέσματα, ποντίζοντας το σύστημα ΚΑΤΕΡΙΝΑ σε τέσσερα διαφορετικά περιβάλλοντα (στη Μεσόγεια και τη Μαύρη Θάλασσα), με σκοπό την αξιολόγηση των θεωρητικών υπολογισμών