High Brightness Broadband Light Sources and Their Application in Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy

Superjatkumovalonlähteissä yhdistyy ainutlaatuisella tavalla äärimmäinen kirkkaus ja leveä aallonpituuskaista, mikä tekee niistä mielenkiintoisia kandidaatteja sekä nykyisiin että potentiaalisiin tulevaisuuden spektroskopisiin sovelluksiin. Olemassa olevista sovelluksista erityisesti epäkoherentti laajakaistainen kaviteettitehosteinen absorptiospektroskopia (IBB-CEAS) hyötyy suuresti valonlähteen kirkkaudesta; äärimmäinen kirkkaus mahdollistaa erittäin korkean heijastavuuden peilien käytön, jolloin valon ja näytteen välinen vuorovaikutusmatka voidaan kasvattaa kaviteetissa kymmeniin kilometreihin. Tämän diplomityön tavoitteina oli tutkia kustannustehokkaita tapoja sovelluskohtaisen superjatkumon luomiseen sekä demonstroida kokeellisesti herkkää ja selektiivistä monikomponenttihivenkaasumittausta IBB-CEAS-menetelmällä. Superjatkumovalonlähteitä koskevassa kirjallisuusselvityksessä kuitukytketyt mikrosirulaserit sekä pulssitoimiset kuitulaserit todettiin kirjoitushetkellä lupaavimmiksi kustannustehokkaiksi pumppuvalonlähteiksi. Pumppupulssin sekä epälineaarisen kuidun parametrit optimoimalla voidaan saavuttaa joko hyvin leveä spektrinen kaista tai vaihtoehtoisesti kapeampi, sovelluskohtaisesti räätälöity kaista. Kirjallisuusselvityksen pohjalta rakennettiin IBB-CEAS-sovellusta varten räätälöity superjatkumovalonlähde. Pumppuvalonlähteenä käytettiin pienikokoista, 700 pikosekunnin pulsseja 1,5 μm:n aallonpituudella tuottavaa kuitulaseria. Lopputuloksena saatiin tasainen, teholtaan 800 mW:n superjatkumo, jonka spektrinen kirkkaus peilien heijastavuuskaistalla oli ennätysmäisen suuri. Superjatkumovalonlähdettä verrattiin superluminesenssidiodiin, jonka tehon ja kaistanleveyden tulo oli yli 300 kertaa pienempi. IBB-CEAS-menetelmää demonstroitiin mittaamalla hiilidioksidin heikon 3v1+v3-yhdistelmäyliäänisiirtymän sekä metaanin 2v3-yliäänisiirtymän absorptiovöitä. Laaja-kaistaisiin spektreihin sovellettiin DOAS-spektrisovitusmenetelmää, joka kompensoi tehokkaasti sekä signaalin kohinaa että taustatason ajautumista ja pystyy tarvittaessa erottamaan päällekkäiset absorptiovyöt toisistaan. Hiilidioksidin havaintorajoiksi saatiin superluminesenssi- ja superjatkumovalonlähteillä järjestyksessä 3,4 ppm ja 1,2 ppm, missä ero johtuu pääosin superluminesenssidiodin pienemmästä kirkkaudesta. Tulokset vastaavat 6,2 ⋅ 10^-9 cm^-1:n ja 2,2 ⋅ 10^-9 cm^-1:n pienintä havaittavaa absorptiokerrointa vastaavalle yhden aallonpituuden mittaukselle. Erittäin herkälle ja laajakaistaiselle laitteistolle löytyy potentiaalisia sovelluksia muun muassa prosesinseurannassa, ympäristö- ja ilmakehäanalyysissä sekä hengitysilma-analyysissä. /Kir11Owing to the unique combination of high brightness and broad spectral bandwidth, supercontinuum sources are excellent candidates for both current and potential future spectroscopic applications. Incoherent broadband cavity enhanced absorption spectroscopy (IBB-CEAS) is an application that utilises these properties especially well; in IBB-CEAS, high brightness of the source allows for the use of mirrors with very high reflectivity, thus increasing effective absorption path length inside the cavity to tens of kilometres. The goals of this work were to theoretically study cost-effective methods for application-specific supercontinuum generation and to experimentally demonstrate sensitive and selective multi-species trace gas measurement using IBB-CEAS. In the literature review on supercontinuum generation, fibre-coupled microchip lasers and pulsed fibre lasers were found to be the most promising cost-effective pump sources at the time of writing. By optimising the parameters of pump pulses and the nonlinear fibre, one can either achieve a very broad spectral bandwidth, or a narrower, application-specific bandwidth. Based on the literature review, a tailored supercontinuum source was built for IBB-CEAS-application. Specifically, a compact fibre laser producing 700-ps-pulses at 1.5 μm wavelength was used to generate an extremely bright (800 mW) supercontinuum matching the high reflectivity bandwidth of the mirrors. The supercontinuum source was compared against a superluminescent diode, whose power-bandwidth-product was more than 300 times smaller. IBB-CEAS was experimentally demonstrated by measuring carbon dioxide’s weak 3v1+v3 combination overtone and methane’s 2v3 overtone absorption bands. Modified DOAS-spectral fitting methods were used on the measured broadband spectra. Spectral fitting methods were effective in both, reducing the effects of noise and background drift, as well as being able to resolve multiple overlapping absorption bands when needed. By using superluminescent diode and supercontinuum sources, carbon dioxide detectivities of 3.4 ppm and 1.2 ppm, respectively, were achieved. The difference was attributed to the lower brightness of the superluminescent diode source. The detectivities correspond to effective single-wavelength minimum detectable absorption coefficients of 6.2 ⋅ 10^-9 cm^-1 and 2.2 ⋅ 10^-9 cm^-1, respectively. The combination of high sensitivity and broad bandwidth has potential applications in process monitoring, environment and atmosphere analysis as well as breath analysis