Breitbandige ultraschnelle Spektroskopie an gemischdimensionalen InAs/GaAs-Systemen

This thesis deals with light matter interaction and electron dynamics in coupled systems of nanostructured III-V semiconductors, particularly with quantum dots embedded in quantum wells. Its focus is on the role of dimensionality and the characterization of quantum dot states with respect to their two- and many-level nature. The sample under investigation is a semiconductor optical amplifier under standard operating conditions, in particular at room temperature. An essential part of the work and a prerequisite of the experimental results is the re–development of a setup for heterodyne detection of laser pulses. Compared to the established pump–probe experiment, the duration of a single measurement was reduced by a factor of 100. This allowed the introduction of simultaneous multi–power measurements that are used to investigate the non–linear response of the system. More than that, several novel techniques have been developed: The Frequency Resolved Optical Short–pulse Characterization by Heterodyning (FROSCH) for pulse shape analysis, the sideband pump–probe technique for low signal measurements, and finally a method for two–dimensional coherent spectroscopy. All these techniques can be used on the same setup without significant realignment. A detailed description is given in part II. In a first set of experiments we were able to observe Rabi oscillations of the quantum dot exciton ground state at room temperature as a typical property of two–level systems. These observations on a femtosecond timescale were enabled by the FROSCH technique when the ground state oscillations caused a characteristic pulse shape modification. On the other hand, the many–level characteristics dominated a large set of pump–probe measurements presented in chapter 10. Under the assumption of a linear superposition of zero–dimensional quantum dot states on the one hand and two- or three-dimensional continuum states on the other hand, it was not possible to describe the electron dynamics. The introduction of “crossed excitons” into the model allowed for a consistent explanation of the gain dynamics. These crossed excitons are formed by Coulomb attraction of a zero–dimensional single carrier state and another one of higher dimensionality. The crossed excitons affect the optical transitions as well as the carrier diffusion in the quantum well. The apparent contradiction in these findings with respect to the two- and many-level characteristics is resolved in the final experimental part by two–dimensional coherent spectroscopy. This technique uses white laser pulses and merges all technical approaches developed in the previous parts. This allows the observation of the coherent coupling of states with large energy separation. The reliability of the technique is proven by the extraction of dephasing times that are in excellent agreement with literature values. In the two–dimensional spectra we find distinct signatures of crossed excitons that can be investigated in detail by this novel technique.Diese Dissertation setzt sich mit der Licht–Materie–Wechselwirkung und der Elektronendynamik in gekoppelten Systemen von nanostrukturierten III-V–Halbleitern am Beispiel in Quantenfilme eingebetteter Quantenpunkte auseinander. Dabei wird insbesondere der Einfluss der Dimensionalität untersucht und die Frage nach der Charakterisierung von Quantenpunktzuständen hinsichtlich ihrer Eigenschaften als Zwei- bzw. Viel-Niveau-Systemen behandelt. Als Probe dient ein optischer Halbleiter-Verstärker, der unter typischen Anwendungsbedingungen untersucht wird, also insbesondere bei Raumtemperatur. Wesentlicher Bestandteil der Arbeit und Grundlage der experimentellen Ergebnisse war die Weiterentwicklung eines Aufbaus zur heterodynen Detektion von Laserpulsen. Dabei konnte für die etablierte Pump-Probe-Technik die nötige Messzeit um einen Faktor 100 verkürzt werden. Dies ermöglichte auch die Einführung simultaner Messungen mit abgestuften Anregungsintensitäten zur Untersuchung nichtlinearer Antworten des Systems. Darüber hinaus wurden mehrere neue Techniken entwickelt: Die “Frequency Resolved Optical Short-pulse Characterization by Heterodyning” (FROSCH) zur Analyse von Pulsformen, die Seitenband-Pump-Probe zur Messung sehr kleiner Signale und zuletzt ein Aufbau zur zweidimensionalen kohärenten Spektroskopie. All diese Techniken sind ohne nennenswerte Umbauarbeiten am selben Versuchsstand nutzbar und im Teil II der Dissertation detailiert beschrieben. Zunächst konnten mit der FROSCH–Technik Rabi-Oszillationen des Exzitonen-Grundzustandes als typische Eigenschaft eines Zwei-Niveau-Systems in Quantenpunkten bei Raumtemperatur nachgewiesen werden. Die Beobachtung dieses Effekts auf der Zeitskala von Femtosekunden wurde durch die FROSCH-Technik ermöglicht. Das Oszillieren des Grundzustandes führt dabei zu einer charakteristischen Pulsverformung. Im Gegensatz dazu zeigte sich die Viel-Niveau-Charakteristik in einer Vielzahl von Pump-Probe- Messungen, die in Abschnitt 10 präsentiert werden. Die erhobenen Daten konnten dabei nicht im Rahmen einer linearen Überlagerung von nulldimensionalen Zuständen einerseits und zwei- bzw. dreidimensionalen Zuständen andererseits erklärt werden. Durch die Einführung gekreuzter Exzitonen (“crossed excitons”), die einen durch Coulomb-Weschselwirkung gebundenen Zustand je eines null- und eines höherdimensionalen Einzelladungsträgerzustands darstellen, konnte eine konsistente Erklärung für die beobachtete Verstärkungsdynamik geliefert werden. Dies gilt sowohl in Hinblick auf die Anregung optischer Übergänge als auch bezüglich der Ladungsträgerdiffusion im Quantenfilm. Die Vereinigung dieser widersprüchlich anmutenden Ergebnisse hinsichtlich Zwei- oder Viel-Niveau-Charakteristik erfolgt im letzten experimentellen Teil mit Hilfe der zweidimensionalen kohärenten Spektroskopie. Diese Technik vereint alle zuvor entwickelten technischen Ansätze und ermöglicht durch den Einsatz von weißen Laserpulsen die Identifikation kohärenter Kopplungen von Übergängen mit großem energetischen Abstand. Die Zuverlässigkeit der Technik wird durch die Extraktion von Kohärenzzeiten der Quantenpunkte und den Abgleich mit Literaturdaten belegt. Darüber hinaus weisen die zweidimensionalen Spektren deutliche Signaturen gekreuzter Exzitonen auf, womit erstmalig eine direkte Beobachtung dieser optischen Übergänge möglich wird