Ultrafast acoustic response of semiconductor heterostructures analyzed by time-resolved hard X-ray diffraction

Lattice dynamics has a major effect on fundamental properties of materials due to the coupling between structural, electronic and magnetic degrees of freedom. In particular, stress and strain can alter the physical properties of semiconductors, such as electronic band structure and carrier transport properties. These effects have become particularly important in modern nano-scale electronic devices and are also used to “strain”-engineer materials with tailored properties, both statically and dynamically. Ultrafast time-resolved X-ray diffraction in combination with short pulse laser excitation is a promising approach to study transient strains in materials with atomic-scale spatial and the required high temporal resolution. Ultrashort laser pulses provide the ability to deliver energy into confined regions of a material on very short time-scales. This energy is initially deposited in the electronic subsystem. Subsequently, the “hot” carriers transfer their excess energy to the lattice on typical time-scales of just a few ps. Both the electronic excitation as well as the quasi-isochoric heating of the material lead to a nearly instantaneous increase in pressure. Relaxation of the pressure triggers strain waves, which can be regarded as a coherent superposition of acoustic phonons. In this work, a new optical-pump - X-ray-probe setup, based on ultrashort X-ray pulse generation at 4.5 keV (Ti-Kα1) with the help of a laser-driven plasma, was designed, constructed and carefully characterized. In particular, the usable X-ray flux delivered to the sample under study was increased by almost an order of magnitude compared to all previous setups used at the University of Duisburg-Essen. The enhanced X-ray flux (~ 105 photons/pulse), small X-ray focus on the sample (Ø ~ 80 μm), femtosecond X-ray pulse duration and the high monochromaticity make this setup the perfect tool to measure high quality X-ray diffraction patterns to follow even subtle transient changes in a pump-probe experiment. Based on this, ultrafast time-resolved X-ray diffraction is applied to study the dynamics of lasergenerated coherent acoustic phonons (CAP) in a Ge(111)-Si(111) heterostructure following fs optical excitation. By measuring the transient changes of the angular distribution of Bragg-diffracted X-rays (rocking curves) as a function of pump-probe delay time, we are able to follow the strain evolution in both the Ge thin film (180 nm) as well as the Si substrate. A time-dependent function, with an initial isochoric rise followed by an exponential decay, is introduced to model the photo-induced pressure in Ge. Based on this, the experimental data are numerically reproduced. This allows to estimate the fluencedependent electronic and thermo-elastic pressure contributions as well as the pressure decay time which is comparable to the acoustic response time scale defined as the Ge film thickness divided by sound velocity. It is found that Auger recombination of the excited electron-hole plasma and the associated “slow” heating of the lattice (Auger heating) are responsible for the observed time- and fluencedependent stress driving the CAP.Die Dynamik des Gitters hat einen weitreichenden Einfluss auf die fundamentalen Eigenschaften von Materie durch die Kopplung von strukturellen, elektronischen und magnetischen Freiheitsgraden. Insbesondere gerichteter Druck und Deformationen können die physikalischen Eigenschaften von Halbleitern, wie die elektronische Bandstruktur und den Ladungstransport beeinflussen. Diese Effekte haben insbesondere in modernen nano-skaligen Bauelementen an Bedeutung gewonnen und werden, sowohl statisch als auch dynamisch, auch zum gezielten Materialdesign verwendet. Ultraschnelle Röntgenbeugung in Kombination mit Ultrakurzimpulsanregung ist ein vielversprechender Ansatz, transiente Verspannungszustände in Materie mit atomarer räumlicher und der notwendigen zeitlichen Auflösung zu untersuchen. Ultrakurze Laserimpulse liefern die Möglichkeit, Energie in begrenzte Bereiche eines Materials auf sehr kurzen Zeitskalen einzubringen. Diese Energie ist zunächst im elektronischen Subsystem deponiert. Anschließend transferieren die erzeugten „heißen Ladungsträger“ ihre Überschussenergie auf der Zeitskala von typischerweise Pikosekunden an das Gitter. Beides, die elektronische Anregung sowie die quasi-isochore Heizung des Materials führen zu einer nahezu instantanen Erhöhung des Druckes. Die Relaxation dieses Druckes erzeugt Verspannungswellen, welche als kohärente Superposition von akustischen Phononen verstanden werden können. In dieser Arbeit wurde ein neues Anregungs-Abfrage-Experiment, basierend auf ultrakurzen Röntgenpulsen bei 4.5 keV (Ti-Kα) welche durch ein laser-getriebenes Plasma erzeugt werden, entwickelt, aufgebaut und sorgfältig charakterisiert. Insbesondere der nutzbare Röntgenfluss auf der Probe wurde um beinahe eine Größenordnung gegenüber allen vorherigen Aufbauten an der Universität Duisburg-Essen gesteigert. Der erhöhte Röntgenfluss (105 Photonen/Impuls), der kleine Röntgenfokus (Ø ~ 80 μm), die Femtosekunden Röntgenimpulsdauer und die hohe Monochromazität machen diesen Aufbau zu einem perfekten Werkzeug um hochqualitative Röntgenmuster zur Verfolgung von selbst feinsten Änderungen in Anrege-Abfrage-Experimenten zu erzeugen. Die ultraschnelle Röntgenbeugung wurde angewendet um die Dynamik von laser-angeregten, kohärenten akustischen Phononen (CAP) in Ge(111)-Si(111) Heterostrukturen zu untersuchen. Durch Messung der transienten Änderungen der Winkelverteilung Bragg-gestreuter Röntgenstrahlen („rocking curves“) als Funktion der Anrege-Abfrage-Zeit waren wir in der Lage, die Entwicklung der Verspannungen in beiden Materialien zu verfolgen. Eine zeitabhängige Funktion mit anfänglicher isochorem Anstieg, gefolgt von einem exponentiellen Abfall wurde eingeführt um den photoinduzierten Druck in Ge zu modellieren. Basierend hierauf wurden die experimentellen Daten reproduziert. Dies erlaubt eine Abschätzung der fluenzabhängigen elektronischen und thermoelastischen Druckbeiträge sowie der Druckrelaxationszeiten (welche vergleichbar sind mit den akustischen Antwortzeiten in Ge, gegeben durch das Verhältnis von Filmdicke und Schallgeschwindigkeit), abzuschätzen. Es wurde geschlussfolgert, dass Auger-Rekombination des angeregten Elektron-Loch Plasmas und die damit einhergehende langsame Aufheizung des Gitters („Auger heating“) verantwortlich sind für die beobachtete zeit- und fluenzabhängige Verspannung, welche die CAP treibt