Influence of high hydrogen content, on microstructure and mechanical behaviour, of zirconium alloys fuel cladding upon and after cooling from high temperature

En conditions hypothétiques d’accident par perte de réfrigérant primaire, la gaine en alliage de zirconium des crayons combustibles des réacteurs nucléaires à eau pressurisée peut être temporairement exposée à de la vapeur d’eau à haute température (jusqu’à 1 200°C) avant d’être refroidie puis trempée à l’eau. Dans certaines conditions, après éclatement, la gaine peut absorber une quantité très importante d’hydrogène (hydruration secondaire), pouvant atteindre 3 000ppm mass. localement, lors du maintien sous vapeur d’eau à haute température.Cette étude porte sur l’effet, peu étudié jusqu’alors, de fortes concentrations en hydrogène sur les caractéristiques métallurgiques et mécaniques de deux alliages de zirconium, le Zircaloy-4 et le M5®, au cours et après refroidissement depuis le domaine des hautes températures, auxquelles le zirconium est en phase β. Un protocole a été mis au point afin de charger en hydrogène, de manière homogène jusqu’à ~3 000ppm-mass., des tronçons de tube de gainage de plusieurs centimètres de long. Les transformations de phases, la ségrégation des éléments chimiques et la précipitation des hydrures lors du refroidissement depuis le domaine d’existence de la phase β du zirconium ont été étudiées, pour les matériaux contenant jusqu’à ~3 000ppm-mass. d’hydrogène en moyenne, au moyen de différentes techniques : diffraction de neutrons in-situ en cours de refroidissement depuis 700°C, diffraction de rayons X, µ-ERDA, et microscopie électronique notamment. Les résultats ont été confrontés à des prévisions thermodynamiques. Puis, pour étudier l’effet de fortes teneurs en hydrogène sur le comportement mécanique de la phase (ex-)β du zirconium, des essais de traction axiale ont été effectués à différentes températures entre 20 et 700°C, au cours du refroidissement depuis le domaine de phase β, sur des échantillons contenant jusqu’à ~3 000ppm-mass. d’hydrogène en moyenne. Les résultats montrent que les propriétés métallurgiques et mécaniques de la phase (ex-)β des alliages de zirconium dépendent fortement de la température et de la teneur en hydrogène.Under hypothetical loss-of-coolant accident conditions, fuel cladding tubes made of zirconium alloys can be exposed to steam at high temperature (up 1 200°C) before being cooled and then quenched in water. In some conditions, after burst occurrence the cladding can rapidly absorb a significant amount of hydrogen (secondary hydriding), up to 3 000wt.ppm locally, during steam exposition at HT.The study deals with the effect, poorly studied up to date, of high contents of hydrogen on the metallurgical and mechanical properties of two zirconium alloys, Zircaloy-4 and M5®, during and after cooling from high temperatures, at which zirconium is in its β phase. A specific facility was developed to homogeneously charge in hydrogen up to ~3 000wt.mass. cladding tube samples of several centimeters in length. Phase transformations, chemical element partitioning and hydrogen precipitation during cooling from the β temperature domain of zirconium were studied by using several techniques, for the materials containing up to ~3 000wt.ppm of hydrogen in average: in-situ neutron diffraction upon cooling from 700°C, X-ray diffraction, µ-ERDA, EPMA and electron microscopy in particular. The results were compared to thermodynamic predictions. In order to study the effect of high hydrogen contents on the mechanical behavior of the (prior-)β phase of zirconium, axial tensile tests were performed à various temperatures between 20 and 700°C upon cooling from the β temperature domain, on samples with mean hydrogen contents up to ~3 000ppm-mass.The results show that metallurgical and mechanical properties of the (prior-)β phase of zirconium alloys strongly depend on temperature and hydrogen content