A thermodynamic critical point in glasses unveiled by high order non-linear response measurements.

L'énigme de la transition vitreuse réside en grande partie dans le fait que lorsqu'un matériau entre dans l'état dit surfondu, sa dynamique ralentit de façon spectaculaire, donnant l'impression d'une transition vers un état solide, sans que pour autant on ne parvienne à constater de transition thermodynamique par les expériences usuelles.Autrement dit, on ne parvient pas à expliquer le ralentissement spectaculaire de la dynamique par la croissance d'une longueur mesurable expérimentalement.Ceci conduit à la prolifération de théories souvent contradictoires quant à l'origine de la dynamique vitreuse.Durant la dernière décennie une piste prometteuse de mise en évidence d'une telle longueur a été proposée : il s'agit de la mesure des réponses diélectriques non linéaires d'ordre 3 du matériau ainsi que de leur évolution en température. En effet, les réponses non linéaires reflètent les effets collectifs caractéristiques de l'ordre amorphe, qui ne se traduisent que dans les fonctions de corrélations d'ordre élevé.Durant cette thèse nous avons construit sur ces bases expérimentales et théoriques, une expérience de mesure des réponses non linéaires d'ordre 5. En exploitant ces résultats sur la réponse diélectrique d'ordre 5 et des résultats précédents sur la réponse d'ordre 3, nous sommes parvenus, en collaboration avec une équipe d'expérimentateurs et de théoriciens, à fournir des indices forts de l'existence d'un point critique thermodynamique dans le Glycérol et le Propylène Carbonate. Ceci constitue une avancée significative dans la compréhension des matériaux vitreux.En particulier, cette découverte permet de poser des contraintes fortes sur les théories existantes et contribue à clore certains débats théoriques ayant eu cours sur plusieurs décennies.The puzzle of the glass transition mainly resides in the fact that a supercooled liquid undergoes when cooled down, a spectacular dynamics slow down, while no evidence of any kind of thermodynamic transition has been measured through usual means.The absence of any known growth of a length scale that could explain the glassy dynamics leads to a wide range of competing models and theories trying to explain the origins of this dynamics.In the last decade, a promising lead has been put forward, that could allow the community to experimentally access such a growing length scale, through third order non-linear dielectric response measurements, and more in particular this response's temperature dependence. Indeed, non-linear response measurements reflect the collective effects that characterize the amorphous order and translate into high order correlation functions.During this PhD, we have built upon this experimental and theoretical background to design a fifth order non-linear dielectric response measurement experiment. In collaboration with a team of experimentalists and theoreticians, we have used these results in conjunction with third order response measurement results to make a very strong case advocating the existence of a thermodynamic critical point in Glycerol and Propylene Carbonate. This is a very significant advance in the understanding of the behaviour of glassy materials.This ground breaking discovery puts very strong constraints on existing theories and will contribute to end some decades-long theoretical debates within the glassy community