The fate of antibiotics during aerobic and anaerobic treatment of sludges from WWTPs for an agronomic valorisation

L’utilisation massive des antibiotiques contribue à leur accumulation dans les boues des stations d’épurations. L’application directe des boues est parmi les sources de dissémination des antibiotiques et des gènes de résistance aux antibiotiques. Le compostage et la méthanisation sont parmi les bioprocédés de traitement des boues qui permettent d’éliminer ou réduire les teneurs de certains antibiotiques. Dans ce travail, une boue primaire de la STEP de Marrakech a été contaminée par trois familles d’antibiotiques (macrolides, tétracyclines, fluoroquinolones) pour conduire 4 essais de compostage à différentes doses (dont un essai témoin) et un essai deméthanisation en mode semi-continu. Les résultats du compostage ont montré que l’augmentation des concentrations d’antibiotiques retarde la dégradation de la matière organique et affecte le ratioC/N. De même, la phase thermophile est perturbée, retardée et réduite dans le temps. Pour la méthanisation, une concentration unique et réaliste a été testée. Dans ces conditions, aucun effet sur la production du biogaz ou sur la dégradation de la matière organique n’a été observé. Afin de suivre la dissipation des trois familles d’antibiotiques utilisées au cours du compostage et de la méthanisation, une approche analytique basée sur l’extraction accélérée par solvant (ASE) suivie par l’application d’une méthode des ajouts dosés avant quantification par chromatographie liquide couplée à de la spectrométrie de masse en tandem (UPLC-MS/MS) a du être mise en point. Le compostage et la méthanisation permettent de réduire significativement les concentrations des molécules parents appartenant à la famille des macrolides et des tétracyclines. Par contre,l’élimination des fluoroquinolones est non-significative et ne dépasse pas 30%. Au cours du compostage, la dissipation des macrolides se fait en phase de stabilisation tandis que la phase de maturation est impliquée dans la dissipation des tétracyclines. Les concentrations encirprofloxacine (fluoroquinolone) semblent légèrement évoluer au cours du procédé probablement en raison d’une adsorption/désorption sur le co-substrat lignocellulosique utilisé. Concernant la méthanisation, l’élimination des macrolides et des tétracyclines est significative durant la stabilisation du procédé mais n’atteinds pas les rendements observés lors du compostage. Ladiminution des concentrations des molécules parents est probablement accompagnée par une biotransformation des antibiotiques sous forme de métabolites qui à ce stade ne sont pas connus.La question de la rémanence de certaines molécules comme les fluoroquinolones, interpelle quand au risque d’antibiorésistance. Ainsi, la valorisation des composts/digestats comme amendements organiques des sols dois à terme conduire à une réflexion concernant la réglementation qui inclus la présence de molécule de la classe des antibiotiques.The intensive use of antibiotics for human purposes leads to their presence and accumulation inthe sludge produced from wastewater treatment plants. The direct application of sludge is amongthe sources of dissemination of antibiotics and antibiotics resistance genes. Composting andanaerobic digestion are some of the most used bioprocess for sludge treatment, and which allowthe removal/decrease of some antibiotics families. In this work, a primary sludge from thewastewater treatment plant of Marrakesh was spiked using 3 families of antibiotics (macrolides,tetracyclines, fluoroquinolones) to conduct (1) 4 composting experiments with variousconcentrations levels, and (2) an anaerobic digestion experiment in a semi-continuous mode.Composting results showed that the organic matter degradation was delayed and the C/N ratiowas affected by an increase of antibiotics concentrations. Likewise, the thermophilic stage wasdisturbed, the heat release was affected and the coming of the temperature maxima was delayed.In the other hand, one realistic concentration was used during the anaerobic digestion. In thiscondition, no effect was observed especially on the biogas production as well as the organicmatter degradation. To assess the fate of antibiotics during composting and anaerobic digestion,an analytical approach based on the accelerated solvent extraction followed by the standardaddition method and the UPLC-MS/MS was developed. Composting and anaerobic digestion leadto a significant removal of parent compounds belonging to the family of macrolides andtetracyclines. In contrast, the fluoroquinolones removal is not-significant and has not exceeded30%. During composting, the thermophilic stage was responsible on macrolides elimination. Incontrast, the maturation stage was more implicated on the removal of tetracyclines. Ciprofloxacin(fluoroquinolone) showed some fluctuations in concentrations. The sorption/desorption on palmrachis could probably explain the observed behavior of this molecule during composting. Duringthe anaerobic digestion, the removal of macrolides and tetracyclines was significant, within thestabilization, but still lower than the observed ones during composting. The decrease of parentcompounds of antibiotics is probably accompanied by a biotransformation of these compounds inunknown metabolites. The presence of recalcitrant compounds after the bioprocess could promotethe development of resistant bacteria including pathogens. In the future regulations, thevalorization of compost/digestate as an amendment of agricultural soil requires taking into accountthe presence of antibiotics