Compaction of porous lanthanides oxide microspheres : experimental investigation and numerical simulation

Ce travail de thèse s'inscrit dans le cadre de recherches sur le retraitement futur du combustible nucléaire usé et notamment sur la gestion poussée des radionucléides à vie longue tels que les actinides mineurs. Il concerne la fabrication de pastilles céramiques de Couvertures Chargées en Actinides Mineurs (CCAM) dédiées à la transmutation pour les réacteurs à neutrons rapides. Les pastilles céramiques utilisées dans le milieu nucléaire sont classiquement fabriquées en utilisant les procédés issus de la métallurgie des poudres. En raison de la pulvérulence des précurseurs poudres utilisés et de la forte radioactivité des actinides mineurs et notamment de l’américium, un procédé « sans poudre » innovant a été proposé. Ce procédé prévoit la fabrication de pastilles céramiques en utilisant des précurseurs oxydes non plus sous forme de poudre mais sous forme de microsphères (Calcined Resin Microspheres Pelletization, CRMP). Le principe de ce procédé consiste à compacter sous forme de pastilles des microsphères d’oxyde puis à fritter le comprimé obtenu.La première partie de cette étude concerne la synthèse et la caractérisation de précurseurs oxyde sous la forme de microsphères sub-millimétriques d’oxyde de lanthanides (simulants les actinides) par le procédé aux résines. Différents lots de microsphères ont pu être synthétisés afin de mieux appréhender l’influence de certains paramètres de synthèse, tel que la température de calcination, le tri en taille de la résine ou encore la teneur en lanthanides dans le cas des oxydes mixtes ont été investigués dans le but de déterminer leur impact sur les propriétés microstructurales et mécaniques de microsphères d’oxyde.L'étude aborde dans un deuxième temps la mise en forme des microsphères d’oxyde à travers une approche à la fois expérimentale et numérique. L’approche numérique utilise la méthode éléments discrets (Discrete Element Method, DEM), bien adaptée pour ces milieux granulaires. Les microsphères d’oxyde, prises individuellement, sont caractérisées mécaniquement notamment à travers la mesure de leur résistance à l'écrasement. Une mise en relation des conditions de synthèse et des tenues mécaniques des microsphères a été entreprise afin de comprendre l'impact de ces paramètres de synthèse sur le comportement mécanique du matériau. La compaction en matrice de lots de ces microsphères sous forme de pastille a été étudiée. En particulier, la compressibilité d'un certain nombre de microsphères a été analysée expérimentalement puis simulée par la DEM en mesurant la densification de la pastille en cru en fonction de la contrainte axiale appliquée et en décrivant l’évolution de sa microstructure.One option envisioned for the future management of high level nuclear waste is the transmutation of minor actinides into short-lived fission products in sodium fast reactor. This route requires the development of pellet fabrication processes to prepare Minor Actinide Bearing Blanket (MABB) for the transmutation of americium.Currently, those ceramic pellets are produced by powder metallurgy processes involving numerous grinding and milling steps that generate very fine and highly contaminating and irradiating particles. A viable option for reducing the amount of those fine particles would be to develop a dustless process by working on much coarser particles. In this context, this study is concerned with the pelletization of porous and spherical lanthanides oxide precursors (surrogates of actinides). The present work uses both experimental data and numerical simulations to optimize the pelletization step. The final aim is to obtain, after sintering, homogeneous, dense and undistorted ceramic pellets.Firstly, this study concerns the synthesis and characterisation of these oxide microspheres precursors by the Weak Acid Resin process, which consists in loading beads of ion exchange resin with lanthanides cations and mineralizing the metal loaded resin leads into sub-millimetric-sized oxide microspheres. Comprehensive characterisations of the microstructure and mechanical properties of oxide microspheres have been carried out to better understand their behaviour into the matrix when producing pellets.Secondly, the mechanical properties of a single microsphere were investigated in order to better understand its behaviour during compaction steps. They were also analysed using multi-scale simulations based on the Discrete Element Method (DEM), which is well suited for such particulate materials. In a second approach, compaction studies were carried out in a three parts die to characterize the mechanical behaviour under pressure of a large number of oxide precursors. The behaviour of several microspheres in the matrix was finally simulated using DEM in order to describe interactions between microspheres and to have a better understanding of their evolution during pressing