Electronic structure and magnetic properties of the Co(OOOl)/MoS2 and Ni(lll)/WSe2 interfaces for electrical spin injection in two-dimensional semiconductors

Les monofeuillets de dichalcogénures de métaux de transition (TMDC) tels que MoS2 ou WSe2 sont des semiconducteurs bidimensionnels à gap direct, dont les allées K et K' sont inéquivalentes dans la première zone de Brillouin : la levée de dégénérescence induite par le couplage spin-orbite entre les bandes de spin up et dawn est inversée entre les vallées K et K'. Des contacts métalliques magnétiques devraient permettre une injection de spin efficace depuis une électrode magnétique vers un TMDC. Les indices de vallée (Kou K') et de spin (up ou dawn) étant fortement couplés, cela permettrait de sélectionner électriquement l'une ou l'autre des vallées et de réaliser des dispositifs à base de TMDC pour la spintronique (exploitant le spin des électrons) ou pour la valléetronique (exploitant l'indice de vallée des électrons). Dans cette thèse, nous explorons les propriétés physiques des interfaces Co(OOOl)/MoS2 et Ni(lll)/WSe2 par des méthodes de calcul ab-initia basées sur la théorie de la fonctionnelle de la densité. Nous démontrons la nature covalente des liaisons à l'interface entre les monofeuillets de TMDC et les surfaces magnétiques Co(OOOl) et Ni(lll). Nous décrivons la structure atomique de ces interfaces, ainsi que la modification des moments magnétiques induite par des transferts de charge électrique entre atomes. Les liaisons covalentes aux interfaces confèrent aux monofeuillets de MoS2 et de WSe2 un caractère métallique. Nos calculs donnent finalement accès à la polarisation en spin au niveau de Fermi du TMDC connecté à ces électrodes magnétiques, ainsi qu'à la hauteur de la barrière Schottky (différence entre le niveau de Fermi dans la phase métallique du TMDC situé sous le contact magnétique et le bas de la bande de conduction du TMDC pur dans le canal).Transition metal dichalcogenide (TMDC) single layers like MoS2 or WSe2 are direct band gap two-dimensional semiconductors, with non-equivalent K and K' valleys in the first Brillouin zone. The degeneracy liftingbetween spin-up and spin-down energy bands induced by spin-orbit coupling is inverted between the K and K' valleys . Magnetic metallic contacts should allow spin-injection from a magnetic electrode to a TMDC single layer. The valley (K or K') and spin (up or down) indexes being strongly coupled, this should also allow to electrically select one of the valleys in TMDC-based spintronic or valleytronic deviees. In this Thesis, we have studied the physical properties of the Co(OOOl)/MoS2 and Ni(lll)/WSe2 interfaces with first-principles methods based on the density functional theory. We demonstrated that the TMDC single layers are covalently bound to the Co(OOOl) and Ni(lll) surfaces. We describe the atomic structure of these interfaces and the modification of the magnetic moments induced by charge transfer between interface atomes. The MoS2 and WSe2 single layers become metallic when they are covalently bound to the magnetic metals. We also calculated the spin-polarization at the Fermi level of the TMDC layers connected to th Co and Ni electrodes and the Schottky barrier height (difference between the Fermi level in the metallic phase of the TMDC below the magnetic contact and the bottom of the conduction band in a pure TMDC channel)