Elaboration and characterization of composite materials with ferromagnetic flake-shaped particles used as microwave absorbers

Cette thèse est consacrée à la réalisation de composites constitués d’inclusions ferromagnétiques dispersées dans une matrice diélectrique en vue d’obtenir des absorbeurs hyper fréquences dans la gamme 1 GHz – 5 GHz. La principale originalité de notre étude repose sur l’utilisation de particules à forte anisotropie géométrique dites sous forme de «pétales». En raison de leurs bonnes propriétés magnétiques (perméabilité et aimantation à saturation élevées), notre choix s’est porté sur l’utilisation d’alliages NiFeMo et FeSiAl pour cette étude. Dans un premier temps, les particules sous forme de pétales sont obtenues par mécanosynthèse. Un ajustement des paramètres de broyage a permis d’obtenir des pétales avec différents rapports de forme (longueur latérale sur épaisseur). Les particules sont ensuite incorporées à une barbotine constituée d’un liant et d’un plastifiant qui est par la suite coulée en bandes selon le procédé Doctor Blade. Les propriétés structurales et magnétiques des particules broyées ainsi que l’orientation des particules dans le composite ont été caractérisées. Dans une seconde partie, les spectres de perméabilité et de permittivité des composites ont été mesurés en cellule monospire et en ligne coaxiale APC7. Les évolutions des spectres en fonction de la quantité de particules dans le composite ainsi qu’en fonction du rapport de forme des particules ont été étudiées. Il a été montré que la transformation en pétales permettait d’obtenir des niveaux élevés de perméabilité et de permittivité. Ainsi, afin d’avoir un absorbeur de qualité, il est nécessaire de limiter les niveaux de permittivité en enrobant les particules. Les pétales NiFeMo ont été enrobés par de la silice selon le procédé Stöber et ceux à base de FeSiAl par oxydation partielle. Les propriétés magnétiques et électriques dynamiques de composites chargées par des pétales enrobés ont également été étudiées. Des modèles analytiques (loi de mélange de Maxwell-Garnett pour la perméabilité et lois d’Odelevsky et de Mclachlan pour la permittivité) ont été utilisés pour reproduire les principales caractéristiques radioélectriques des spectres de perméabilité et de permittivité Enfin, les performances électromagnétiques de ces composites ont été évaluées en considérant le problème générique de la réflexiond’une onde plane sur des revêtements recouvrant un support métallique. Le passage sous forme de pétales a permis de gagner en taux de charge et en épaisseur de couche absorbante par rapport aux composites chargés par des sphères. Cependant, un taux de charge élevé en pétales entraine une augmentation importante de la permittivité réelle et nuit à la condition d’accord. L’enrobage à la silice des pétales NiFeMo a permis de réduire la permittivité et d’atteindre un niveau d’absorption plus important. Ainsi, nous avons pu réaliser des matériaux composites plus légers et plus minces, absorbants dans la gamme de fréquence recherchéeThis thesis deals with composites material containing ferromagnetic flaky-shaped particles (high length to thickness ratio) which exhibit improved microwave properties in terms of permeability spectra. It aims at obtaining effective absorbers in the 1 GHz – 5 GHz range. Because of their good magnetic properties (high permeability and saturation magnetization), NiFeMo and FeSiAl alloys were chosen as fillers. Firstly, composite sheets containing flaky-shaped particles were elaborated. Particles with different aspect ratios were obtained through a ball-milling process and then mixed with polymers in a slurry which is casted into sheets by using the Doctor Blade method. Structural and magnetic properties of milled particles and their orientation in the dielectric matrix were investigated. Then, permeability and permittivity spectra measurements were carried out using a single coil permeameter and a standard APC-7 coaxial line. Their evolutions with the particles aspect ratio and the particles volume content in the matrix were studied. It was shown that flaky shaped particles exhibit higher permeability and permittivity levels. Hence, to avoid impedance mismatch, lowering permittivity levels by using an insulating layer is necessary. Consequently,NiFeMo flakes were coated with a silica layer through the Stöber process and FeSiAl flakes with an oxide layer through oxidation. Electromagnetic properties of composites filled with coated flakes were also studied. In addition, permeabilityspectra were fitted combining the Landau-Lifshitz-Gilbert equation and the Maxwell-Garnet mixing rule. Permittivity spectra were fitted using Odelevsky and Mclachlan laws. Finally, their efficiency as a microwave absorber is estimated by calculating the reflection loss of a normal incident electromagnetic wave on an absorbing layer backed by a perfect conductor. Using flaky particles instead of spherical ones allowed the use of lighter and thinner layer. However, it resulted in high permittivity levels and lead to impedance mismatches. Insulating NiFeMo flakes with a silica layer reduced permittivity levels and allowed better absorbing properties. By using flaky shaped particles, we elaborated thinner and lighter microwave absorbers in the 1 GHz – 5 GHz range