Study of the hygrothermal aging of natural fibers reinforced composites : an experimental and numerical approach

Les composites sont devenus des matériaux courants dans l’industrie dès lors que la performance est recherchée. Les matrices polymères renforcées de fibres de verre ou de carbone sont utilisées dans l’aéronautique, l’automobile et le sport pour leurs propriétés spécifiques très élevées. Depuis peu, les fibres naturelles sont envisagées comme renforts pour les matériaux polymères pour concilier performance et écologie. Cependant, l’utilisation de pièces structurales utilisant des fibres végétales se heurte à un inconvénient majeur : leur vieillissement rapide causé par une forte sensibilité à l’humidité. Dans ce mémoire, nous avons cherché à estimer la durée de vie de ces composites à travers une caractérisation de l’endommagement en atmosphère humide du matériau, et une modélisation de son absorption d’humidité. Parmi les différentes fibres végétales disponibles, le lin a été choisi pour renforcer une matrice acrylique de la gamme « Elium ». Cette acrylique de nouvelle génération est un thermoplastique dont la polymérisation peut s’effectuer à froid par ajout d’un catalyseur au même titre que la plupart des thermodurcissables, et permet donc une bonne imprégnation des fibres, et évite tout endommagement thermique des fibres de lin. L’impact du vieillissement hygrothermique du composite sur ses propriétés mécaniques a été étudié en sollicitant le matériau à des cycles d’humidité. Ce protocole a permis de différencier deux effets du vieillissement : la plastification du composite causée par la présence de molécules entre les chaînes polymériques, et l’endommagement de la structure par fragilisation de l’interface fibre/matrice et l’oxydation de la cellulose. Le premier effet est réversible par séchage alors que le second est permanent, et est le plus dommageable pour la structure. Une loi de comportement hydromécanique a pu être déduite de ces essais, et sera utilisée en parallèle d’un modèle de diffusion par éléments finis afin de déterminer l’évolution à long terme des propriétés du composite soumis à un environnement réel. Le modèle prédit une baisse de plus de 50% du module élastique, et 60% de la contrainte à rupture après un temps d’utilisation de seulement un an. Néanmoins, le modèle utilisé se base sur de nombreuses hypothèses, notamment concernant la sensibilité de l’endommagement hydrique à la température. Une étude complémentaire est donc nécessaire afin de définir une réelle durée de vie de ces matériauxToday, when high performance is required, composite materials are a common solution. Glass fibers or carbon fibers reinforced polymers are mostly used in aeronautic, automotive and sport industries where specific properties are needed. Recently, natural fibers have been considered as a reinforcement for polymers in order to conciliate performance and ecology. However, the production of structural parts with natural fibers face a major drawback: their fast aging caused by a high water sensitivity. In this thesis, we tried to estimate their lifetime through the characterization of the composite water damaging and the modeling of the moisture absorption. Among all the natural fibers available, flax was chosen to reinforce an acrylic matrix from the range Elium®. This new generation acrylic is a thermoplastic whose polymerization can be carried out at room temperature by adding a catalyst, like thermoset polymer are commonly produced. It allows a good fiber impregnation and avoid any thermal damage of the flax fibers during the process. The effect of the hydrothermal aging of the composite on its mechanical properties has been studied by exposing the material to moisture cycles. This protocol allowed us to distinguish two several aging effects: the composite yielding induced by the presence of water molecules into the polymer network and the structure’s damage by weakening the fiber/matrix interface and oxidizing the cellulose. The first effect is reversible by drying the composite, while the second one cause permanent decrease of mechanical properties. An hydromechanical model has been determined from these experiments and has been used with a finite element model of diffusion in order to determine the long-term evolution of the composite’s mechanical properties submitted to a reel environment. The model predicts more than 50% decrease of the composite’s stiffness, and more than 60% decrease of its strength after only one year of use. Therefore, without a proper treatment of the flax fiber for purpose of limiting its water damage, the flax/acrylic composite cannot be used as a structural par