Al₂O₃-YAG-ZrO₂∶Y eutectic ceramic growth and study of the Chinese Script microstructure

Les céramiques eutectiques Al₂O3-YAG-ZrO2:Y obtenues par solidification dirigée constituent une alternative aux superalliages base nickel monocristallins pour le développement d’aubes de turbine à haute température. En effet, leur microstructure complexe 3D-imbriquée, appelée Chinese script, et la qualité des interphases confèrent au matériau une stabilité thermique et des propriétés mécaniques, fluage et contrainte à la rupture, constantes jusqu’à des températures proches de 1700°C.Nos travaux se basent sur deux approches, expérimentale et numérique, afin de comprendre deux aspects inhérents à la morphologie de cet alliage : - La microstructure Chinese script constituée de lamelles irrégulières enchevêtrées des phases majoritaires corindon et YAG et d’une troisième phase ZrO2 :Y. - L’apparition des colonies dans la microstructure, qui résultent d’une déstabilisation de l’interface de solidification en présence d’une impureté.Trois procédés d’élaboration ont été utilisés dans le cadre du projet : EFG, Bridgman et Micro-Pulling Down, afin d’explorer une large gamme de conditions de croissance (gradient de température et vitesse de solidification). Une modélisation des trois procédés par éléments finis avec le logiciel commercial COMSOL a permis une connaissance précise des paramètres de solidification, nécessaire à l’étude des mécanismes de croissance. En parallèle, la composition des échantillons est confrontée aux calculs CALPHAD du diagramme d’équilibre des phases.Une procédure de caractérisation des microstructures obtenues pour différentes conditions de solidification a été mise en place pour décrire cet eutectique irrégulier. Ainsi l’effet de la vitesse et du gradient de température sur cet alliage a été étudié. Des similarités avec la croissance des eutectiques métalliques ont été établies. Il apparaît que la structure eutectique est constituée de deux phases Al2O3 et YAG monocristallines et d’une dispersion de Zr02:Y.Enfin un modèle physico-chimique, inspiré des modèles existants sur la croissance eutectique des métaux, est proposé pour expliquer la formation de cette microstructure et la déstabilisation du front de solidification. Ce modèle est comparé aux observations expérimentales et montre que la compréhension de la croissance eutectique élaborée dans le cas des métaux s’applique bien à la description des eutectiques céramiques.Par ailleurs, une perspective de contrôle de la microstructure par champ électrique est présentée. En effet, en utilisant le caractère ionique du matériau fondu, l’application d’un champ électrique permet de modifier le mouvement des ions et donc d’influencer les phénomènes de diffusion à l’origine de la microstructure.These last decades, directionally solidified eutectic oxides have drawn attention and are seen as an alternative to Ni based superalloys for the development of high temperature turbine blades. Indeed, their 3D entangled and complex microstructure, called Chinese Script and the high quality of the interphases provide a thermal stability and mechanical properties, creep and strength, constant up to 1973 K.Our study focuses on the directional solidification of an alumina-based ternary eutectic alloy. The work is based on two approaches, experimental and modeling, in order to understand two inherent aspects of this alloy morphology: -The Chinese Script microstructure composed of irregular entangled lamellas of the two major phases Al2O3 and YAG and the third phase ZrO2:Y. - Colonies formation due to the presence of an impurity causing an interface destabilization.Experiments have been performed by different growth techniques: EFG, Bridgman and Micro-Pulling down exploring a large range of growth conditions. The modeling of these processes on a commercial software COMSOL gave the precise knowledge of the growth rate and the temperature gradient, needed for the study of the growth mechanisms. In the meanwhile, samples’ composition has been confronted to the phases equilibrium diagram calculated by the CALPHAD method.A characterization route of the microstructures obtained for different growth conditions has been set up in order to describe this irregular eutectic. Thus, the influence of speed and temperature gradient have been studied, showing identical growth behavior with eutectic metals. Moreover, it appears that this eutectic structure is composed of two single crystals: Al2O3 and YAG and a finely dispersed particles of ZrO2:Y.Finally, a physico-chemical model is presented, based on classical models in the case of metallic eutectics, in order to describe the formation of this microstructure and the appearance of colonies at the eutectic composition. The model is confirmed by the experimental observations. Peculiarities of the ceramic eutectic growth, with respect to metallic eutectics, are discussed.Besides, a way to control the microstructure through an electric field is presented. Indeed, by using the ionic property of the molten material, applying an electric field allows to modify ions transport and thus influences the diffusion phenomena at the origin of the microstructure