Sintering and microstructure evolution during thermal processing of NdFeB magnets : effect on the magnetic properties.

Les aimants NdFeB sont les aimants les plus puissants que l’on peut trouver actuellement sur le marché. Leurs propriétés exceptionnelles proviennent des propriétés intrinsèques de la phase Nd2Fe14B mais également de la microstructure imposée par le mode d’élaboration. Ces aimants sont généralement réalisés par frittage avec phase liquide à partir d’une poudre monocristalline préalablement orientée sous champ magnétique. Cette voie permet d’obtenir une microstructure à grains fin découplés magnétiquement les uns des autres par une fine couche de phase riche en néodyme, dont la distribution est optimisée après un recuit à une température donnée. Pour une utilisation dans des moteurs et générateur électriques, il est courant d’ajouter du dysprosium pour conserver une coercitivité suffisante à la température de fonctionnement. Mais ce gain de coercitivité se fait au détriment de l’induction rémanente et du coût de l’aimant de par la rareté du dysprosium. Il est donc nécessaire de pouvoir s’affranchir de son utilisation par une meilleure compréhension des liens entre le procédé d’élaboration et la microstructure du matériau, afin d’optimiser les propriétés magnétiques finales.Cette thèse s’intéresse tout d’abord au frittage d’aimants NdFeB pour une nuance du commerce et donc fortement alliée. La forte anisotropie de retrait lors de la densification n’est pas clairement expliquée dans la littérature et son interprétation peut apporter un éclairage sur les propriétés magnétiques. Le frittage a ainsi été étudié à l’aide d’essais de dilatométrie dans la direction d’orientation de la poudre ainsi que dans la direction transverse. Le frittage a également été interrompu à différents moments et la microstructure analysée. Des analyses d’images ont permis de comprendre, à l’aide d’un modèle analytique du frittage, qu’une partie de l’anisotropie de retrait s’expliquait par une distribution anisotrope des surfaces de contact entre les grains de poudre, issue de l’étape d’orientation sous champ. Cette analyse a été confirmée par des simulations par éléments discrets.Le deuxième volet de la thèse s’intéresse au rôle des éléments d’alliage les plus couramment rencontrés dans les aimants hors dysprosium. Le rôle de l’aluminium, du cobalt et du cuivre sur les propriétés magnétiques a été examiné en étudiant une vingtaine de compositions simplifiées avec des quantités d’éléments d’alliage voisines des valeurs que l’on retrouve dans les aimants du commerce. Les différents échantillons ont été recuits à des températures déduites d’essais DSC. Les résultats montrent que ces trois éléments d’alliage agissent de manière croisée sur la coercitivité. Au-delà de la mesure de coercitivité, l’évolution de la forme de la courbe de désaimantation en fonction de la composition et de la température de recuit apporte des informations importantes sur l’action des éléments d’alliage sur la microstructure.NdFeB hard magnets are the most powerful magnets commercially available. Their outstanding properties originate from Nd2Fe14B intrinsic properties and from the microstructure imposed by the manufacturing process. These magnets are generally obtained by liquid phase sintering of an oriented monocrystalline powder which enables a microstructure made of grain magnetically decoupled by a thin neodymium-rich layer which is optimally distributed in the magnet after a low temperature annealing. For them to be used in electrical engines and generators, dysprosium is usually added so that the coercivity is high enough at the working temperature. But dysprosium is rare and expensive and lowers the remnant induction. It is therefore important to get free of its usage by a better understanding of the links between the manufacturing process and the microstructure, so that the final magnetic properties can be optimized.First, this thesis deals with NdFeB sintering on an alloyed commercial grade. The high shrinkage anisotropy during densification is not clearly explained and its interpretation could bring information on the magnetic properties. Dilatometric studies have been performed along orientation direction as well as along the transverse direction. Sintering has been interrupted at different times and the microstructure was observed. Image analysis has enabled to understand, thanks to an analytical model, that a part of the anisotropy could be explained by an anisotropic contact orientation distribution, originating from the magnetic orientation step. Discrete element modelling has confirmed this approach.The second part of the thesis deals with the role of the most commonly used alloying elements on the magnetic properties: aluminum, cobalt and copper. Around twenty different model grades were examined with composition close to the ones of commercial magnets. After having been sintered, the samples were annealed at temperatures deduced from DSC measurements. Results show that the three elements have cross effects on coercivity. Beyond coercivity, demagnetizing curve shape is sensitive to the composition and annealing temperature and gives important information on the role of the alloying elements on the microstructure