Investigation of the specific aspects of microwave sintering in alpha and gamma alumina powders

Pour répondre aux nouvelles contraintes économiques et environnementales auxquelles l'industrie doit faire face aujourd'hui, des techniques de frittage rapide se développent pour la fabrication des céramiques. Parmi elles, une technique prometteuse est le frittage par micro-ondes dans laquelle le champ électromagnétique à l'origine du chauffage pourrait permettre d'obtenir des microstructures innovantes, tout en réduisant la température, le temps de cycle et la consommation énergétique. Pour expliquer le comportement particulier des poudres en présence des micro-ondes, différentes théories prévoyant des effets thermiques ou non-thermiques ont été proposées. L'existence même de ces effets n'a cependant toujours pas été démontrée de façon sûre, notamment à cause des limites des dispositifs expérimentaux qui ne permettent pas une comparaison pertinente du frittage micro-ondes avec le frittage conventionnel. Dans ce contexte, les travaux réalisés pendant cette thèse, dans le cadre du projet ANR Fµrnace, ont été consacrés à la mise en évidence et à la compréhension de l'influence du champ électromagnétique sur les mécanismes responsables de la densification et de l'évolution microstructurale de poudres céramiques. Une forte attention a été portée au développement technologique de la cavité de chauffage micro-ondes monomode utilisée dans nos recherches. Le procédé a été entièrement automatisé et équipé de divers systèmes de contrôle de la température et du retrait des échantillons pour que les résultats obtenus puissent être comparés de façon incontestable avec ceux issus d'essais de frittage conventionnel. Des simulations numériques ont été réalisées pour améliorer la compréhension de la propagation du champ électromagnétique et de son interaction avec les éléments introduits au sein de la cavité micro-ondes. Un matériau de référence, l'alumine, a été choisi et l'influence de certaines caractéristiques des poudres (surface spécifique, présence de dopants, transformation de phase) sur les cinétiques de densification et l'évolution microstructurale a été étudiée. Les résultats obtenus ont permis d'identifier des effets spécifiques des micro-ondes sur les mécanismes de diffusion responsables de la densification et de la croissance granulaire. Ces effets se produisent principalement pendant les stades initial et intermédiaire du frittage, ainsi que pendant la transformation de phase de poudres de transition et ont été attribués à une force de type pondéromotrice déjà proposée dans la littérature. L'utilisation de cette technique de frittage n'a cependant pas permis d'obtenir des alumines avec des microstructures plus performantes que celles issues du frittage conventionnel.To meet the new economic and environmental constraints that the industry faces today, fast sintering processes are developed for the fabrication of ceramics. Among them, a promising technique is microwave sintering, in which the electromagnetic field at the origin of heating could be used to obtain innovative microstructures, while reducing sintering temperature, cycle time and energy consumption. To explain the particular behavior of powders under microwaves, different hypotheses related with thermal or non-thermal effects have been proposed in the literature. These effects, however, has not really been demonstrated for the moment, especially because of the limits of experimental devices that do not allow for a meaningful comparison of microwave sintering with conventional sintering. In this context, the work performed during this thesis in the framework of FμRNACE ANR project has been dedicated to identifying and understanding the influence of the electromagnetic field on the mechanisms of densification and microstructure changes in ceramic powders. High attention has been paid to the technological development of the single-mode microwave cavity used in our research. The heating process has been fully automated and instrumented with various equipments allowing for temperature and sample shrinkage measurement. The aim was to ensure direct and reliable comparison of microwave sintering data with those resulting from conventional sintering. Numerical simulation has been conducted to improve our understanding of the propagation of the electromagnetic field and its interaction with the components introduced in the microwave cavity. Alumina has been chosen as a reference material and the influence of several features of the powders (specific surface area, doping elements, phase transformation) on densification kinetics and microstructure changes has been studied. The results have identified specific effects of microwaves on the mechanisms controlling densification and grain growth. These effects occur essentially during the initial and intermediate stages of sintering and during the phase transformation of transition powders. They have been attributed to the ponderomotive force as already proposed in the literature. However the use of microwaves as a heating mode does not permit obtaining alumina with better microstructures than those resulting from conventional sintering