Evolution of the reactive surface of potassium feldspar during its geothermal alteration : experimental study and modeling

L’objectif de cette thèse est de quantifier l’évolution de la surface réactive d’un silicate modèle (orthose) lors de son altération hydrothermale et estimer son impact sur la cinétique réactionnelle. L’étude porte sur : (1) l’influence de la présence de couverture de phases secondaires à même la surface de l’orthose, (2) l’impact de l’anisotropie de la structure cristalline de l’orthose et (3) l’effet de la formation de puits de corrosion en surface. Les résultats expérimentaux et numériques mettent en évidence que la vitesse de dissolution de l’orthose et son évolution au cours du temps dépendent essentiellement de sa morphologie.Certaines faces cristallines se dissolvent 10 fois plus rapidement que d’autres, entraînant une augmentation de la proportion de faces rapides au cours du processus et une élévation, jusqu’à un ordre de grandeur, de la vitesse de dissolution globale de l’orthose. Ces résultats ouvrent d’importantes pistes de réflexion sur la méthode adéquate pour rendre compte des cinétiques des interactions fluide/roche sur le terrain ainsi que sur la signification des lois de vitesse et des mécanismes réactionnels déterminés à partir d’expériences sur poudre.This thesis aims at quantifying the reactive surface area evolution of dissolving K- feldspar, and evaluating the impact on the dissolution kinetics during its alteration in geothermal context. The study focuses on : (1) the influence of secondary coatings on the orthoclase surface, (2) the impact of the anisotropic crystalline structure of orthoclase and (3) the effect of etch pit formation on the mineral surface. Experimental and numerical results highlight that the orthoclase dissolution rate and its evolution over time mainly depends onits morphology. Some orthoclase faces dissolve 10 times faster than others, resulting in an increase of the surface proportion of rapid vs. slow dissolving faces during the process and the increase of up to an order of magnitude of the overall orthoclase dissolution rate. These results question the significance of rate laws and reaction mechanisms determined from powder experiments and the pave to new approaches for investigating mineral reactivity