Optical spectroscopy of individual nano-objects : effects of environment, shape and orientation

La réponse optique de nano-objets métalliques et semi-conducteurs a été étudiée par spectroscopie par modulation spatiale (SMS), une technique permettant de détecter des nano-objets individuels et d'en mesurer quantitativement la section efficace d'extinction. Dans le cadre de ce travail, nous avons systématiquement corrélé ces mesures optiques à une caractérisation bi- voire tridimensionnelle de leur morphologie, permettant une comparaison précise des mesures avec des simulations numériques. Le premier volet de cette thèse décrit une étude détaillée de l'effet de la déposition de nano-objets métalliques de forme allongée (nanobâtonnets et nanobipyramides) sur un substrat absorbant. Nos expériences montrent qu'elle conduit à un élargissement de la résonance plasmon de surface, dont l'ampleur dépend fortement de la forme et de l'encapsulation des nano objets. En combinant la SMS avec une approche pompe-sonde, nous avons pu mesurer la réponse ultrarapide de nano-bipyramides d'or individuelles, qui contient une contribution de plusieurs de leurs modes de vibration, permettant d'accéder à leur fréquence et taux d'amortissement, en s’attachant en particulier à l'effet d'une encapsulation diélectrique des bipyramides. Au cours de cette thèse, nous avons étendu l'application de la SMS à des nano-objets très allongés avec une dimension micrométrique (nanofils et nanopointes), dans le but notamment d'étudier leur réponse optique, leur interaction avec une nanoparticule d’or et d’obtenir des informations sur leur profil d'absorption, une information essentielle pour l'interprétation d'expériences d'émission électronique (effet de champ) ou ionique (tomographie de sonde atomique)The optical response of metallic and semi-conductor nano-objects has been studied by spatial modulation spectroscopy (SMS), a technique allowing to detect single nano-objects and to quantitatively measure their extinction cross-sections. During my thesis, we have systematically correlated these optical measurements with the 2D or 3D characterization of their morphology, allowing a precise comparison of the measurements with numerical simulations. The first part of my PhD thesis describes a detailed study of the effect of the deposition of elongated nano-objects on an absorbing substrate. Our experiments show a spectral broadening of the surface plasmon resonance, whose extent highly depends on the shape and the encapsulation of the nano-objects. By combining SMS with a pump-probe approach, we were able to measure the ultrafast response of single gold nano-bipyramids. This response contains a contribution from several vibration modes, allowing extraction of their frequencies and damping times. In particular, we have addressed the effect of a dielectric encapsulation of bipyramids on their vibrational quality factors. During this thesis, we extended the use of SMS to very elongated nano-objects with a micrometric dimension (nanowires and nanotips), with the goal of studying their optical response, their interaction with a gold nanosphere and obtaining information on their absorption profile, as required to interpret electronic (field effect) or ionic (atom-probe tomography) emission experiment