Prévision ab initio de phases cristallines et propriétés électroniques des alliages et d'autres composés

La thèse présente une étude dans le cadre de la conception ab initio de nouveaux matériaux, avec des applications aux alliages intermétalliques et semi-conducteurs, aux oxydes transparents conducteurs et aux solides moléculaires. Des simulations avec la méthode Minima Hopping combinée avec la théorie de la fonctionnelle de la densité ont été utilisées pour trouver des nouveaux composés dans les diagrammes de phase des composés binaires de Lithium-Aluminium et Sodium-Or, aussi bien que des géométries de faible symétrie de CuBO2 à plus basses énergies que la structure delafossite qui était considérée comme son état fondamental. Nous avons aussi couplé la méthode Minima Hopping et la recherche de structures avec prototypes pour trouver de nouvelles perovskites de nitrure. Egalement, nous avons trouvé que la molécule H3 peut être stabilisée dans des structures à cages de CI à pressions d'environ 100 GPa. Nous avons aussi étudié les propriétés électroniques des alliages de chalcopyrite Cu(In, Ga)S2. Dans un sujet plus fondamental, nous proposons une fonctionnelle d'échange-corrélation semi-empirique optimisée pour obtenir des énergies de formation plus précises pour les solidesIn this work we present an ab initio materials design study of several systems covering intermetallic and semiconducting alloys, transparent conductive oxides and molecular solids. We performed Minima Hopping calculations combined with Density Functional Theory that made possible to unveil several stable compounds in the phase diagrams of lithium-aluminium and sodium-gold binary alloys, as well as low-symmetry geometries of CuBO2, significantly lower in energy than the controversial delafossite structure reported as its ground state. We also found that the H3 molecule can be stabilized inside Cl cages at pressures of around 100 GPa. Additionally, we combined high-throughput techniques and global structure prediction methods to find nitride perovskites structures. In a different line, we studied the change in the absorption properties of the Cu(In,Ga)S2 chalcopyrite alloys as it was unexpectedly observed in experiment that with the change of the In/Ga ratio, the S K-absorption edge shifts, while the absorption edges of the other species is largely independent of the composition. In a more fundamental chapter, we propose a semi empirical exchange correlation functional optimized to yield accurate energies of formation of solids. The manuscript is organized as follow