Construction d'un cadre rigoureux pour la description multipolaire des propriétés optiques de nanoparticules

Les propriétés optiques linéaires et non-linéaires de nanoparticules métalliques de tailles non-négligeables comparées à celles des longueurs d’onde excitatrices sont étudiées dans cette thèse. Les informations issues de la symétrie sont mises en avant afin de décrire des nanoparticules appartenant à des groupes ponctuels. Pour cela, un formalisme totalement irréductible est mis en place afin de prendre en compte l’extension spatiale des objets étudiés. Dans ce formalisme, le tenseur de réponse non-linéaire possède un nombre fini de valeurs significatives reliant les composantes multipolaires des champs incidents et sortants. Ce formalisme est alors appliqué analytiquement à l’étude de la réponse non- linéaire du second ordre de nano-étoiles d’or en interprétant des mesures de SHG résolue en polarisation. Finalement, des expériences de spectroscopies multidimensionnelles sont utilisées dans le but de connecter les propriétés spatiales et les propriétés spectrales de ces objets. L’introduction de modes propres définis par la symétrie des objets permet encore une fois de donner un sens physique aux comportements électroniques mis en jeuUsing metallic nanoparticles with a threefold symmetry thorough the study, the impact of the symmetry on the nonlinear properties is investigated. Interpretations of polarization-resolved SHG experiments indicate the importance of multipolar resonances, in particular quadrupole and octupole, to explain the strong values of the nonlinear susceptibilities in such systems. A fully irreducible formalism is then developed to treat extended objects like nanoparticles. In this formalism, the nonlinear response tensor is a discrete set of values easily constrained by symmetries instead of a field. This formalism permits to describe simply linear and nonlinear optical response from nanoparticles. Finally, time-domain experiments are conducted with the aim to connect spatial and spectral properties. These experiments allow to interpret the spectra in terms of eigenmode