Amélioration des capacités numériques des outils de simulation pour la modélisation du transport réactif dans les milieux poreux

La modélisation du transport réactif dans les milieux poreux implique la simulation de plusieurs processus physico-chimiques : écoulement de phases fluides, transport de chaleur, réactions chimiques entre espèces en phases identiques ou différentes. La résolution du système d'équations qui décrit le problème peut être obtenue par une approche soit totalement couplée soit découplée. Les approches découplées simplifient le système d'équations en décomposant le problème sous-parties plus faciles à gérer. Chacune de ces sous-parties peut être résolue avec des techniques d'intégration appropriées. Les techniques de découplage peuvent être non‑itératives (operator splitting methods) ou itératives (fixed‑point iteration), chacunes ayant des avantages et des inconvénients. Les approches non‑iteratives génèrent une erreur associée à la séparation des sous­-parties couplées, et les approaches itératives peuvent présenter des problèmes de convergence. Dans cette thèse, nous développons un code sous licence libre en langage MATLAB (https://github.com/TReacLab/TReacLab) dédie à la modélisation du la problématique de la carbonatation atmosphérique du béton, dans le cadre du stockage de déchets de moyenne activité et longue vie en couche géologique profonde. Le code propose un ensemble d'approche découplée : classique, comme les approches de fractionnement séquentiel, alternatif ou Strang, et moins classique, comme les approches de fractionnement additif ou par répartition symétrique. En outre, deux approches itératives basées sur une formulation spécifique (SIA CC et SIA TC) ont également été implémentées. Le code été interfacé de manière générique avec différents solveurs de transport (COMSOL, pdepe MATLAB, FVTool, FD scripts) et géochimiques (iPhreeqc, PhreeqcRM). Afin de valider l'implémentations des différentes approches, plusieurs bancs d'essais classiques dans le domaine du transport réactif ont été utilises avec succès. L'erreur associée à la combinaison du fractionnement de l'opérateur et des techniques numériques étant complexe à évaluer, nous explorons les outils mathématiques existants permettant de l'estimer. Enfin, nous structurons le problème de la carbonatation atmosphérique et présentons des simulations préliminaires, en détaillant les problèmes pertinents et les étapes futures à suivre.Reactive transport modeling in porous media involves the simulation of several physico‑chemical processes: flow of fluid phases, transport of species, heat transport, chemical reactions between species in the same phase or in different phases. The resolution of the system of equations that describes the problem can be obtained by a fully coupled approach or by a decoupled approach. Decoupled approaches can simplify the system of equations by breaking down the problem into smaller parts that are easier to handle. Each of the smaller parts can be solved with suitable integration techniques. The decoupling techniques might be non‑iterative (operator splitting methods) or iterative (fixed‑point iteration), having each its advantages and disadvantages. Non‑iterative approaches have an error associated with the separation of the coupled effects, and iterative approaches might have problems to converge. In this thesis, we develop an open‑source code written in MATLAB (https://github.com/TReacLab/TReacLab) in order to model the problematic of concrete atmospheric carbonation for an intermediate‑level long‑lived nuclear waste package in a deep geological repository. The code uses a decoupled approach. Classical operator splitting approaches, such as sequential, alternating or Strang splitting, and less classical splitting approaches, such as additive or symmetrically weighted splitting, have been implemented. Besides, two iterative approaches based on an specific formulation (SIA CC, and SIA TC) have also been implemented. The code has been interfaced in a generic way with different transport solvers (COMSOL, pdepe MATLAB, FVTool, FD scripts) and geochemical solvers (iPhreeqc, PhreeqcRM). In order to validate the implementation of the different approaches, a series of classical benchmarks in the field of reactive transport have been solved successfully and compared with analytical and external numerical solutions. Since the associated error due to the combination of operator splitting and numerical techniques may be complex to assess, we explore the existing mathematical tools used to evaluate it. Finally, we frame the atmospheric carbonation problem and run preliminary simulations, stating the relevant problems and future steps to follow