Cette thèse possède un double objectif : le premier est l'amélioration des techniques de contrôle en mécanique quantique, et plus particulièrement en RMN, grâce aux techniques du contrôle optimal géométrique. Le second consiste à étudier l'influence des singularités hamiltoniennes dans les systèmes physiques contrôlés. Le chapitre traitant du contrôle optimal étudie trois problèmes classiques en RMN : l'inversion simultanée de deux spins, l'inclusion des termes non-linéaires dans le modèle et la méthode du point fixe. Ensuite, nous appliquons le PMP au problème de transfert de population dans un système quantique à trois niveaux pour retrouver le processus STIRAP. Les deux chapitres suivants étudient les singularités hamiltoniennes. Nous mo...