Structures and properties of low-dimensional frustrated magnetic oxydes

Ce manuscrit présente l'étude d'une famille d'oxydes de chrome dans laquelle les composés peuvent être synthétisés selon deux phases qui présentent deux topologies différentes : les phases α-ACr₂O₄ (A=Sr, Ca, Ba) et β-CaCr₂O₄. Dans cette famille, les ions chrome portent un spin S=3/2 et forment soit des chaînes triangulaires, soit des plans triangulaires. Notre étude a donc été menée en deux parties : l'étude d'un système magnétique quasi-unidimensionnel et l'étude d'un système quasi-bidimensionnel.La première étude a été consacrée au composé β-CaCr₂O₄. Ce composé présente à basse température un comportement classique caractérisé par un ordre magnétique à longue portée associé à des corrélations 3D et au-dessus de la température d'ordre un comportement quantique caractéristique de chaînes de spins quasi-unidimensionnelles. L'objet de notre étude a donc été de mieux comprendre le mécanisme qui permet la transition d'un régime classique vers un régime quantique dans ce composé. Dans ce contexte nous avons exploré les effets de topologie et de contrainte structurale sur les propriétés magnétiques du composé, à travers l’étude de la série de composés substitués β-CaCr₂-xScxO₄ ainsi qu’une étude sur les effets de la pression. Ce travail a été mis en parallèle avec des calculs théoriques sur les chaînes de spins J₁-J₂.La seconde partie concerne le composé α-SrCr₂O₄. Notamment, l’étude par diffusion des neutrons de ce composé a mis en évidence l’influence de la dimension 2D ainsi que la distorsion du réseau triangulaire sur l’état fondamental du système et son comportement dynamique.This thesis focuses on the study of a chromium oxide family in which the samples are synthsized into two forms with two different topologies : α-ACr₂O₄ (A=Sr, Ca, Ba) and β-CaCr₂O₄. In these compounds, the chromium ions carry a spin 3/2 and either form triangular spin chains or two dimensional triangular lattices. Our study was hence divided in two parts : the study of a quasi one-dimensional and of a two-dimensional antiferromagnet.The first part was dedicated to the β-CaCr₂O₄ compound. This system exhibits a classical behavior at low temperature associated to a three-dimensional long-range magnetic order and quantum properties typical of a spin chain above the Néel temperature.The aim o four study was therefore to understand the mecanism involved in this classical to quantum physics crossover.In this context, we explored the topological and structural effects on the magnetic properties of this system, through the study of the series of substituted compounds β-CaCr₂-xScxO₄, as well as a study of β-CaCr₂O₄ under pressure. This work was also supported by theoretical calculations on frustrated J₁-J₂ spin chains.The second part of this thesis focused on α-SrCr₂O₄. In particular, neutron scattering measurements on this compound highlighted the effects of the 2D character and the distortion of the triangular lattice on the ground state and dynamical properties in this system