Solubilization and covalent functionalization of carbon nanotubes and other nano-forms of carbon

Les nanotubes de carbone ou le graphène sont des formes allotropiques du carbone prometteuses pour un large domaine d’applications, mais des modifications de leur surface carbonée sont nécessaires pour leur manipulation et mise en forme. La fonctionnalisation covalente est un des moyens utilisés avec succès dans ce cadre, même si les modifications induites ne sont pas contrôlables. Les travaux réalisés au cours de cette thèse concernent l’utilisation de la réduction chimique des nanotubes et autres nanoformes de carbone, nanocornes, graphène ou nanodisques, pour d’une part obtenir des solutions stables et concentrées dans une gamme de solvants dépendant du type de nanoforme et d’autre part fonctionnaliser de manière covalente les différents types de surface carbonée de ces objets. Dans le cas des nanotubes, des molécules acceptrices ou donneuses d’électrons ont ainsi été greffées permettant la formation d’ensembles donneur-accepteur. D’autre part, le nombre de fonctions chimique greffées a pu être contrôlé, préservant ainsi les propriétés électroniques des nanotubes.Carbon nanotubes and graphene are promising allotropes of carbon for a large range of applications. Due to their tendency to aggregate, modifications of the carbon surface are required in order to manipulate them. Covalent functionalization is one of the ways commonly used to reach this target even if this route is not controllable. The study presented in this thesis deals with the chemical reduction of carbon nanotubes and other forms of carbon such as nanohorns, graphene, nanocones and nanodisks. Two main results have been demonstrated here. First, adding electrons to these materials renders them soluble at high concentrations in various organic solvents. Second, these reduced materials can be functionalized covalently thanks to the charges excess. Donor-acceptor dyads have thus been prepared by grafting organic dyes such as porphyrin and perylene to the nanotubes. Furthermore the extent of functional groups can be controlled preserving the electronic properties of carbon nanotubes