Formation de nanoparticules par décharge d’étincelle à pression atmosphérique

Au cours de la dernière décennie, les nanoparticules métalliques ont trouvé de nombreuses applications dans divers domaines tels que l'optique, la photonique, la catalyse, la fabrication de matériaux, les énergies renouvelables, l'électronique, la médecine et même les cosmétiques. Les nouveaux développements de ces applications nécessitent des méthodes de synthèse de nanoparticules fiables donnant une grande quantité de nanoparticules aux propriétés spécifiques. Les méthodes à base de plasma, tels que des décharges d'étincelles et d’arcs sont parmi les plus prometteuses car elles permettent une augmentation considérable de la vitesse de production et une diminution des coûts. Le contrôle de ces processus est cependant toujours difficile et nécessite de nombreuses études détaillées, à la fois expérimentales et théoriques. Dans cette thèse, les décharges d'étincelles sont étudiées numériquement. L'objectif principal est de mieux comprendre les principaux mécanismes impliqués dans la décharge d'étincelle avec un faible écartement d’électrodes et sous pression atmosphérique. Ensuite, sur la base de la modélisation détaillée proposée, la quantité de nanoparticules produites ainsi que leur distribution en taille est prédite et est comparée avec les résultats expérimentaux correspondants. Dans le modèle proposé, seules les conditions initiales, la géométrie du système et les propriétés du matériau sont utilisés comme paramètres d'entrée. Une décharge d’étincelle unique est divisée en plusieurs unités selon les échelles spatiales et temporelles des processus physiques comme suit: modèles de (i) flux plasma, (ii) décharge, (iii) hydrodynamique, (iv) couche cathodique, (v) érosion d’électrode et (vi) formation de nanoparticules. Les résultats du modèle combiné sont ensuite comparés à la fois avec d'autres résultats théoriques et à des résultats expérimentaux. Enfin, les possibilités d'optimisation de la production de nanoparticules par décharge d'étincelles sont proposées sur la base de la variation des paramètres expérimentaux et sur l'analyse de la quantité de particules produites et de leur taille moyenneDuring last decade, metal nanoparticles have found many applications in various areas, such as optics, photonics, catalysis, material manufacturing, renewable energy, electronics, medicine and even cosmetics. Further development of these applications requires reliable nanoparticle synthesis methods providing a large amount of nanoparticle with required properties. Plasma-based methods, such as spark and arc discharges are among the most promising since they allow a considerable increase in the production rate and a decrease in costs. The control over these processes is, however, still challenging and requires many detailed studies, both experimental and theoretical. In this thesis, spark discharge is investigated numerically. The main objective is to better understand main mechanisms involved in spark discharge with a short gap under atmospheric pressure. Then, based on the proposed detailed modeling, the amount of the produced nanoparticles, their size distribution should be predicted and compared with the corresponding experimental results. In the proposed model, only initial conditions, geometry of the system and material properties are used as input parameters. A single spark event is divided into several units according to localization and time scales of physical processes as follows: (i) streamer model, (ii) discharging model, (iii) hydrodynamic model, (iv) cathode layer model, (v) electrode erosion model and (vi) nanoparticle formation model. The results of the combined model are then compared both with other theoretical and experimental results. Finally, possibilities of optimization the nanoparticle production by spark discharge are proposed based on the variation of the experimental parameters and on the analysis of the resulted particle yield and mean siz