Ab initio study of electronic and optical properties of stoichiometric lithium niobate (LiNbO3)

Le niobate de lithium (LN) présente des propriétés piézo-électrique, électro-optique, optique non linéaire et photo-réfractive, qui sont riches d'applications matures (filtres acoustiques de surface, modulateurs EO, convertisseurs de fréquence) ou potentielles (mémoires holographiques, guide d'onde photo-inscrits). En utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) couplée à la méthode des ondes planes augmentées linéarisées à potentiel total (FP-LAPW) implémentée dans le code WIEN2k_12, nous avons pu investiguer - avec plus de détails - les propriétés électroniques du LN stoechiométrique (SLN) tel que la structure de bande, les densités d'états, la densité de charges électroniques, les masses effectives, les intégrales du saut Nb-Nb et O-O, ainsi que les différentes propriétés optiques déduites de la fonction diélectrique à savoir l'indice de réfraction, le coefficient d'extinction, le coefficient d'absorption... Au cours de notre étude, nous avons essayé aussi d'analyser et d'interpréter, les désaccords qui apparaissent dans les résultats de calculs ab initio d'un auteur à un autre. Ces désaccords imputables aux méthodes de calcul employées sont parfois déjà très sensibles pour le matériau SLN exempt de défauts. La valeur expérimentale de l'énergie de gap (3.78 eV) correspondante à LN quasi stoechiométrique (NSLN) - fréquemment cité dans la littérature - fut suggérée plus grandes pour le SLN d'après des études ab initio récentes. Pour cette raison, nous avons tenté de la corriger en utilisant une nouvelle approche (en se référant à la valeur d'indice de réfraction expérimental du SLN). Ainsi, nous nous proposons une nouvelle valeur théorique Eg pour le LN pur. A cet effet, une correction de certains pics d'énergie des états excités des spectres optiques a été mise en évidenceLithium niobate (LN) has piezoelectric, electro-optics, nonlinear optical and photorefractive properties, which are rich in mature (surface acoustic filters, EO modulators, frequency converters) or potential (holographic memories, photo-induced waveguide) applications. Using the density functional theory (DFT) combined with the full potential linearized augmented plane waves (FP- LAPW) method implemented in the WIEN2k_12 code, we investigated - with more details - the electronic properties of stoichiometric LN (SLN) such as the band structure, the density of states, the charge density, the effective masses, the hopping integral for Nb-Nb and O-O, as well as different optical properties derived from the dielectric function like the refractive index, the extinction index, the absorption coefficient ...etc. In our study, we also tried to analyze and interpret some disagreements that appear in the results of ab initio calculations of an author to another. These disagreements due to the methods of calculation employed may be very sensitive for the SLN material without any defects. The experimental value of the energy band gap (3.78 eV) corresponding to LN nearly stoichiometric (NSLN) - frequently cited in the literature - was suggested to be largest for SLN according to recent ab inito studies. For this reason, we have tried to correct it by using a new approach (referring to the value of the experimental refractive index of SLN). Thus, we propose a new theoretical value Eg for pure LN and we bring correction of some energy's peaks of excited states of the optical spectr