Experimental study in situ conditions of below-cloud scavenging of atmospheric aerosol by precipitations

En cas de rejets de polluants ou de radionucléides dans l’atmosphère, l’estimation du lessivage des particules d’aérosol atmosphérique par les précipitations est une donnée essentielle pour évaluer la contamination de la biosphère. De nombreuses études se sont déjà intéressées à ce processus de dépôt humide, mais la plupart d’entre elles sont d’ordre théoriques ou ont été menées en laboratoire. Cette étude a donc pour objectif d’améliorer la connaissance du potentiel de lessivage des particules d’aérosol par les précipitations par une approche expérimentale en conditions in situ. Durant plusieurs mois, trois sites aux environnements distincts en termes de climatologie et d’empoussièrement ambiant ont été instrumentés pour disposer d’une palette de situations précipitations/empoussièrement la plus variée possible. Un disdromètre laser et un granulomètre (compteur électrique et/ou optique) ont mesurés respectivement les caractéristiques des précipitations et les concentrations de particules à une résolution temporelle élevée et sur une large gamme de diamètre. L’utilisation de ce couplage instrumental original a permis de déterminer les potentiels de lessivage pour des particules de la gamme nanométrique à supermicronique et pour différents types de précipitations (chutes de neige et pluies avec des hyétogrammes spécifiques). Dans un premier temps, le coefficient de lessivage ᴧ (paramètre décrivant la cinétique du processus) a été calculé en considérant l’effet global d’une précipitation. Cette approche « macroscopique » est limitée par l’influence de processus « concurrents », tels que l’advection ou les sources d’émissions de particules à proximité des sites de mesures. Pour minimiser l’impact de ces processus sur nos résultats, une seconde méthodologie basée sur la résolution temporelle élevée de l’instrumentation utilisée a été définie. Par cette approche « intra-évènementielle », les coefficients de lessivage ᴧ sont calculés sur de courtes périodes de temps, permettant ainsi d’étudier l’influence de la variabilité du diamètre des particules et des caractéristiques des précipitations sur ces coefficients. Les résultats obtenus par les deux types d’approches ont mis en évidence la nécessité de prendre en compte le diamètre des particules et les caractéristiques des précipitations pour modéliser fidèlement le lessivage des particules d’aérosol atmosphérique. En comparant les résultats des deux types de précipitations, la prédominance du lessivage par des chutes de neige par rapport au lessivage par la pluie a été illustrée. L’importance du diamètre des particules lessivées a été démontrée. Entre le mode « ultrafin » et le mode « grossiers », la variation du coefficient de lessivage est d’un ordre de grandeur (entre environ 2.10¯³et 2.10¯⁴ s¯¹). Le potentiel de lessivage minimum est obtenu pour des particules d’environ 100 nm, ce qui est cohérent avec la théorie du « Greenfield gap » (entre 0,1 et 1 µm). Pour les besoins de la modélisation, une paramétrisation robuste entre le coefficient de lessivage ᴧ et le diamètre des particules d’aérosol (de 10 nm à 10 µm) a été établie. Différentes relations entre le coefficient ᴧ et l’intensité pluviométrique sont proposées aussi pour différentes gammes de diamètre de particules et comparées notamment aux valeurs implémentées actuellement dans le modèle ldX utilisé à l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire.In case of release of pollutant or radionuclides into the atmosphere, estimate of below-cloud scavenging of aerosol particles by precipitation (or washout) is an essential data to evaluate contamination of the biosphere. Many studies have already shown an interest to this wet deposition process, but most of them are theoretical or have been conducted in laboratories conditions. This study in situ conditions aims to improve knowledge of below-cloud scavenging of aerosol particles by precipitation. For several months, three sites with separate environments in terms of climate and ambient dust have been instrumented to have such a varied palette of precipitation/dust conditions as possible. A laser disdrometer and a granulomètre (electrical and/or optical counter) measure respectively precipitations characteristics and particles concentrations with a high temporal resolution (one minute). The use of this original instrumental coupling has allowed determining washout potentials for the nanometric size range of particles aerosol to the supermicronique size range and for different types of precipitation (snowfalls and rainfalls with specifics hyetograms).Initially, below-cloud scavenging coefficients ᴧ (parameter describing kinetic of this process) were calculated considering the gobal effet of a precipitation. This “macroscopic” approach is limited by the influence of “concurrent” processes, as advection or local emissions of aerosol particles close to the measurements sites. To minimise effect of these processes on our results, a second methodology based on the high temporal resolution of the instrumentation used was defined. With this “intra-event” approach, washout coefficients are calculated on short time scales, allowing study of impact of the variability of aerosol size and precipitations characteristics on these coefficients.Results obtained with the two approaches highlighted the need of considering particles diameter and characteristics of precipitation to model accurately below-cloud scavenging of aerosol particles. Comparing results for both type of precipitation, predomination of below-cloud scavenging by snowfalls compared with below-cloud scavenging by rainfalls was shown. The importance of the scavenged aerosol diameter was demonstrated. From the “ultrafine” size range to coarse mode of particles, below-cloud scavenging coefficient varies by an order of magnitude (from 2.10¯³ to 2.10¯⁴ s¯¹). Minimum potential is obtained for particles of about 100 nm, which is consistent with theory of “Greenfield gap” (from 0.1 to 1 µm). For modeling needs, a robust parametrization between washout coefficient ᴧ and aerosol particles diameter (from 10 nm to 10 µm) has been established. Also some relationships between coefficient ᴧ and rainfall intensity are proposed for different particles size range and compared in particular with values implemented in model ldX currently used at the French Institute of Radioprotection and Nuclear Safety