Implementation of the jet cooled Laser Induced Fluorescence method to quantify aromatic species involved in soot formation processes in flames

L’émission de HAPs (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques) et de particules carbonées produis lors de la combustion d’hydrocarbures ont un impact important à la fois sur l’environnement et sur la santé. En effet, les particules de suie, étant des particules ultra-fines sont facilement assimilées par le système respiratoire et provoquent des troubles de l’organisme. De plus, les HAPs que ce soit en phase gazeuse ou adsorbés à la surface des suies sont reconnus comme étant des composés mutagènes et cancérigènes. La limitation des émissions de ces espèces polluantes passe par une compréhension des mécanismes à l’origine de leur formation et nécessite donc la mise en place de techniques de plus en plus sensibles pour permettre leur détection dans des flammes où évoluent de nombreuses espèces chimiques en interaction les unes avec les autres. Ce travail de thèse a donc pour objectif de développer une nouvelle méthode de détection de HAPs sélective, sensible et quantitative reposant sur l’extraction des espèces de la flamme et à leur analyse par Fluorescence Induite par laser (LIF) après refroidissement au sein d’un jet supersonique. Cette stratégie conduit à l’obtention de spectres caractéristiques de HAPs spécifiques permettant ainsi leur mesure quantitative et sélective. Grâce au développement de cette méthode, la mesure de profils de fraction molaire de trois espèces clefs dans les mécanismes de formation des HAPs (benzène, naphtalène et pyrène) a pu être réalisée dans une flamme de prémélange CH4/O2/N2 stabilisée à basse pression pour différentes conditions de pression et de richesse. En parallèle, les profils de fraction volumique de suie ont été obtenus in situ par la technique d’Incandescence Induite par Laser (LII), ce qui a permis de dégager des corrélations entre concentrations de HAPs et de particules de suie. La base de données obtenue permettra d’affiner les modèles cinétiques de formation de HAPs et de suies dans les flammes.The emission of PAHs (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons) and carbonaceous particles produced during fuel combustion have a significant impact both on the environment and health. Indeed, soot particles, as ultra-fine particles are easily assimilated by the respiratory system and cause disorders of the body. In addition, PAHs either in the gas phase or adsorbed on the surface of soot are known to be mutagenic and carcinogenic compounds. Understanding of these pollutants formation requires the development of more and more sensitive techniques to allow their detection in flames, a complex environment where many chemical species interact. This thesis aims to develop a new selective, sensitive and quantitative method for detecting PAHs based on the extraction of flame species and their analysis by Laser Induced Fluorescence (LIF) after cooling within a supersonic jet. By using this method, it is possible to obtain selective spectra of individual PAHs allowing their selective and quantitative measurement in flames.With the development of this method, the measurement of mole fraction profiles of three key species in the mechanisms of PAHs formation (benzene, naphthalene and pyrene) was achieved in a CH4/O2/N2 laminar premixed flame stabilized at low pressure for different pressure and equivalence ratio conditions. In parallel, soot volume fraction profiles were measured in situ using the technique of Laser-Induced Incandescence (LII), highlighting correlations between concentrations of PAHs and soot particles. The obtained database will be useful to develop kinetics modelling of PAHs and soot formation in flames