Quantum Dot-sensitized Solar Cells: Investigation on Polystyrene-templated TiO2 and ZnO Nanowire/Nanoparticle Photoanodes

本論文研究製備二氧化鈦(TiO2)或氧化鋅(ZnO)作為量子點敏化太陽能電池(QDSSC)光電極中半導體奈米結構層之應用，並探討藉由改良光電極增進元件效率之方法與其原因。 本研究第一部分(第二章)是以一定比例參雜單分散聚苯乙烯(PS)乳膠圓球粒子(約300 nm)於二氧化鈦薄膜之中，經過高溫燒結得到含有微奈米複合孔隙，團簇結構的二氧化鈦薄膜(M-TiO2)。之後利用液相之連續離子層吸附反應(SILAR)，將硫化鎘量子點合成並吸附沉積於此改良結構中(M-TiO2/CdS)，並與未經PS球修飾但經同樣製程製備之二氧化鈦薄膜(B-TiO2/CdS)做比較。在本研究探討沉積次數對元件效能之影響中，我們發現若使用B-TiO2結構之薄膜吸附量子點，當SILAR次數達到五層(B-TiO2/CdS5)時，可以得到1.35% 的光電轉化效率；而使用修飾後之薄膜，當SILAR次數達到六層(M-TiO2/CdS6)時，其最高效率表現可提升至1.79%。在本研究中亦首次發現硫氰酸胍(guanidine thiocyanate，GuSCN)可應用於量子點敏化太陽能電池中多硫成分電解液之添加劑，其光電轉化效率可進一步提升至2.01%。此外，本章量測了量子點敏化太陽能電池之元件穩定性。本研究使用掃描式電子顯微鏡(SEM)觀測薄膜表面及側面之型態，能量散佈分析儀用於研究M-TiO2/CdS 與 B-TiO2/CdS之化學元素組成計量比，元件中光電流變化則利用入射光子-電流轉化效率(IPCE)進一步證實。 在本論文的第二部分探討的是如何製備並組裝氧化鋅奈米線及奈米粒子之複合式半導體結構薄膜(CL-ZnO)，並探討其元件效率表現。此氧化鋅奈米線(ZNW)長約6微米，直徑約100奈米，此部分藉由X光繞射儀及掃描式電子顯微鏡，探討氧化鋅奈米粒子(ZNP)，ZNW，和CL-ZnO之表面型態與及晶格結構。此三種薄膜亦利用SILAR的方式沉積CdS量子點，結果在應用CL-ZnO光電極之元件中得到最高效率，其光電流大幅度的提升，為使用ZNW的2.81倍。在此基礎上，使用硒化鎘(CdSe)量子點做為CdS量子點的共敏化吸收劑，其薄膜結構為CL-ZnO/CdS/CdSe。如此得到的光電轉化效率亦超越單純使用CdS量子點之元件。最後應用硫化鋅(ZnS)作為光電極最外層之保護層，可得到此系統中最高效率0.55%。本研究之結果可藉由電化學阻抗頻譜(EIS)，紫外-可見光吸收光譜(UV-vis absorbance spectra)，穿透式電子顯微鏡(TEM)，以及IPCE佐證