Ozone-Climate-Feedbacks in Simulations with the Chemistry-Climate Model EMAC

Die Entwicklung von stratosphärischem Ozon (O3) in der Zukunft ist von großem Interesse für Menschen, da die Intensität der solaren UV-Strahlung am Erdboden hauptsächlich von der Menge der O3-Moleküle in der Atmosphäre bestimmt wird. In der Vergangenheit führten die zunehmenden Emissionen von Ozon zerstörenden Substanzen (ODSs) zu einem globalem Ozonverlust in der Stratosphäre. Während die Emissionen von ODSs im Montrealer Protokoll erfolgreich reguliert wurden, steigen die anthropogenen Emissionen von Treibhausgasen (GHGs) jedoch stetig an. Die Prozesse, die O3 in der Stratosphäre kontrollieren, werden nicht nur von veränderten ODS-Konzentrationen modifiziert, sondern auch von der Zunahme der Treibhausgaskonzentrationen und dem damit einhergehenden Klimawandel. Mit dem Rückgang der ODS-Belastung in der Zukunft wird folglich der Einfluss des Klimawandels auf die Ozonentwicklung an Bedeutung gewinnen. In der vorliegenden Arbeit werden diese Ozon-Klima-Wechselwirkungen in Vergangenheit und Zukunft anhand von Simulationen mit dem Klima-Chemie-Modell EMAC untersucht. Durch die Trennung der Anteile von ODS- und GHG-Änderungen wird gezeigt, dass die O3-Änderungen in der Vergangenheit von der Chemie und insbesondere von der ODS-Zunahme dominiert sind. Zudem wird deutlich, dass die GHG-Zunahme ebenfalls einen Einfluss auf die Gasphasenchemie hat, jedoch kann keine Veränderung der polaren heterogenen Ozonchemie im Winter/Frühling identifiziert werden. In den Tropen tragen Änderungen im Transport wesentlich zur Ozonänderung bei. Hier führt ein verstärkter Export von lokal produziertem O3 zu einer Ozonabnahme. In der Südpolarregion wird der enorme chemische Ozonverlust durch einen verstärkten Import aus den mittleren Breiten im Frühjahr teilweise kompensiert. Am Ende des 21. Jahrhunderts wird ein beschleunigter Rückgang der Halogenbelastung in der Stratosphäre gefunden, der durch ein verstärktes, GHG bedingtes Aufsteigen in den Tropen und eine reduzierte Freisetzungsrate aus den Quellgasen verursacht wird. In der oberen Stratosphäre entsteht dadurch eine Abnahme der Effektivität im ClOx-Zyklus, die in derselben Größenordnung liegt wie die Abnahme der Effektivität im Chapman-Abbau durch die stratosphärische Abkühlung. Außerdem wird gezeigt, dass die GHG-Zunahme nicht zu einer erhöhten Effektivität des NOx-Zyklus im Vergleich zum Jahr 2000 führt. Hingegen wird durch Änderungen im HOx-Zyklus in der unteren Stratosphäre und unteren Mesosphäre ein negativer Beitrag zur relativen Ozonänderung gefunden. Die Signatur einer verstärkten stratosphärischen Zirkulation in der Zukunft ist in den Änderungen des Ozontransports enthalten. So bewirkt der Transport eine Ozonabnahme in den Tropen und eine Zunahme in der Nordpolarregion. Die GHG bedingten Änderungen in den chemischen und dynamischen Prozessen führt in den Extratropen zu einer beschleunigten Rückkehr von Ozon zu historischen Werten. In den Tropen verhindert der Transport eine Rückkehr bis zum Jahr 2100.The evolution of stratospheric ozone (O3) in the future is of major interest for human beings as the intensity of solar UV radiation on the surface is mainly determined by the amount of O3 molecules in the atmospheric column. In the past the increasing emissions of ozone depleting substances (ODSs) have led to a global destruction of stratospheric O3. While the emissions of ODSs have been successfully regulated in the Montreal Protocol and its amendments, the anthropogenic emissions of greenhouse gases (GHGs) are steadily increasing. For the prediction of future O3 it is essential to understand the different processes controlling the O3 abundance in the stratosphere, e.g. the chemistry and the transport of O3. As these processes can be modified by changing emissions of ODSs as well as by the increasing concentrations of GHGs in the atmosphere, the impact of climate change on the evolution of O3 will become more important in the future. In the present study the interactions between climate change and O3 in the recent past and the future are investigated by performing and anlaysing simulations with the chemistry- climate model EMAC. By separating the attributions from ODSs and GHGs as well as from chemistry and transport, it is found that in the past the O3 changes are dominated by the chemistry, especially by the changes in ODSs. The GHG increase also affects the catalytic O3 loss cycles due to temperature and compositions changes, but no impact on the heterogeneous chemistry in the polar winter/spring can be found. Ozone changes due to transport are important in the tropics as an increased export of locally produced O3 causes an additional O3 decrease. In the southern polar stratosphere the large chemical O3 loss is partially compensated by an increased import of O3 from the mid- latitudes. At the end of the 21st century an accelerated decrease of stratospheric chlorine and bromine concentrations is found due to a reduced release fraction from the source gases along with increasing GHGs. In the upper stratosphere this leads to a positive contribution from the ClOx cycle to O3 change in the same magnitude as stratospheric cooling leads to a positive contribution from the Chapman cycle. Furthermore, it is found that the increased emissions of GHGs will not lead to an O3 decrease due to the catalytic NOx cycle with respect to the year 2000. The effectivity of the HOx cycle is increased in the lower stratosphere and lower mesosphere, but decreased in-between. The signature of an intensified stratospheric circulation due to increased GHGs is found in the change of O3 transport with O3 decrease in the tropics and increase in the northern polar region. These GHG-induced processes lead to an earlier return of extratropical O3 to historical values than it is expected by the estimated decline in ODSs due to the restricted emissions. In the tropics the increased transport will avoid the return to previous levels until 2100