Etude expérimentale et théorique des propriétés structurales et magnétiques des nanomatériaux Pr(Co,Fe)3

The intermetallic based on rare earth and transition metal compounds present interesting magnetic properties for the technological applications (permanent magnets, magnetic recording,...). This work is dedicated to the study of the structural and magnetic properties of nanocrystalline PrCo(3-x)Fex, described in the PuNi3 type structure. The nanocrystalline state leads to optimize the extrinsic roperties, it has been obtained by high energy milling technique following by subsequent annealing. The compound PrCo3-xFex presents a very high uniaxial magnetocrystalline anisotropy, a very important magnetization and a coercive field of 12 kOe at room temperature and 55 kOe at T = 10 K. The analysis result of X-ray diffraction pattern of PrCo(3-x)Fex using the Rietveld refinement showed that these compounds are single phase with the rhombohedral PuNi3-type structure for x < 1. The substitution of the Co by Fe leads to significant improvement on the intrinsic magnetic properties. This improvement comes from on the one hand the increase of average 3d magnetic moment on substituted compounds, and on the other hand the magnetovolumic effect. We have completed this experimental study by two theoretical investigations. The first approach, at the atomic scale, with DFT based calculations of the electronic structure and intrinsic magnetic properties of RCox (R = Y, Pr and x = 2, 3, 5) and PrCo3-xFex intermetallics. The second approach is the simulation of the extrinsic magnetic properties in the framework of micromagnetism. It has been performed in order to get a qualitative picture of the microstructure effect on the macroscopic magnetization curve, this model is treated by using the finite elements methodLes composés intermétalliques à base d'éléments de terres rares et de métaux de transition présentent des propriétés magnétiques intéressantes pour les applications technologiques (aimants permanents, enregistrement magnétique,...). Ce travail est dédié à l'étude des propriétés structurales et magnétiques des nanomatériaux de type PrCo(3-x)Fex, dérivant de la structure PuNi3. L'état nanocristallin a pour but d'optimiser les propriétés magnétiques extrinsèques, il a été obtenu par broyage à haute énergie suivi d'un recuit. Les composés PrCo3 ont une anisotropie uniaxiale, une aimantation très importante et un champ coercitif de 12 kOe à température ambiante et de 55 kOe à T = 10 K. L'analyse des données de diffraction des rayons X par affinement Rietveld a montré que le système PrCo3-xFex est mono-phasé de type PuNi3 pour x < 1. La substitution du Co par Fe induit des améliorations significatives sur les propriétés magnétiques intrinsèques. Cette amélioration est due d'une part au renforcement du moment magnétique moyen 3d des composés substitués, et d'autre part à l'effet magnétovolumique. Parallèlement, nous avons complété cette étude expérimentale par deux études théoriques. La première approche, à l'échelle atomique, consiste à faire des calculs de type DFT des structures électroniques et des propriétés magnétiques intrinsèques des intermétalliques RCox, (R = Y, Pr et x = 2, 3, 5) et PrCo(3-x)Fex. La seconde approche correspondant à l'échelle mésoscopique a pour but d'interprêter le lien entre les propriétés magnétiques extrinsèques et la structure à l'échelle nanométrique. Elle est menée dans le cadre du micromagnétisme par une méthode de type éléments fini