Development and integration of oxide spinel thin films into heterostructures for spintronics

Thèse effectué en cotutelle entre le Laboratoire de Nanomagnétisme pour l'Hyperfréquence CNRS et l'Institut de Ciencia de Materials de Barcelona CSICThin spinel oxide films of NiFe2O4 and CoCr2O4 were grown by RF sputtering on different oxide substrates to study the magnetic and electric properties with the aim of integrating them into heterostructures for spintronics devices. It is found that epitaxial growth allows stabilization of novel spinel NiFe2O4 phases that do not exist in its bulk form with properties, such as an enhancement of the magnetic moment or the ability to tune its electrical properties changing from insulating, as in bulk, to conductive. We argue that the enhanced moment results from a partial cation inversion of the NiFe2O4, in which Ni2+ ions are distributed among the two available sites of the spinel structure. Oxygen vacancies are likely to promote the metallic behavior by inducing mixed-valence Fe2+/3+ states at the octahedral sites. The conductive NiFe2O4 films were used as ferrimagnetic electrodes in a magnetic tunnel junction. A substantial tunnel magnetoresistance has been measured with values corresponding to a spin polarization of NiFe2O4 of about 40%, essentially constant up to 280K. The insulating NiFe2O4 was successfully implemented as a ferrimagnetic tunnel barrier into a spin filter device and is thus the first spin filter realized with a complex oxide barrier. A filtering effect has been signaled by a tunnel magnetoresistance.For the CoCr2O4 films grown on MgO(001) and MgAl2O4(001) it was found that this oxide has a definite tendency to display a three-dimensional growth. with well defined, fully faceted, pyramidal objects. We have shown that fully faceted templates can be obtained and perspectives for further applications are discussed.Des couches minces à base de NiFe2O4 et CoCr2O4 ont été réalisées par pulvérisation cathodique sur des substrats d'oxydes, dans le but de les intégrer dans des hétérostructures pour l'électronique de spin.Il a été montré que la croissance épitaxiale permet la stabilisation de nouvelles phases de NiFe2O4 qui n'existent pas sous forme massive. Ces phases présentent une augmentation forte du moment magnétique ou la possibilité d'ajuster les propriétés électriques du matériaux. Nous expliquons l'augmentation du moment magnétique par une inversion partielle des sites cationiques du NiFe2O4, matériau dans lequel les ions Ni2+ sont répartis entre les deux sites de la structure spinelle. Les lacunes en oxygène sont susceptibles de favoriser un comportement conducteur en induisant des états de valence mixte Fe2+/3+ dans les sites octaédriques. Des couches minces de NiFe2O4 conducteur ont été utilisées comme électrodes ferrimagnétiques dans des jonctions tunnel. Une magnétorésistance significative a été mesurée, correspondant à une polarisation de spin de 40% du NiFe2O4 pratiquement constante en température. Le NiFe2O4 isolant a été incorporé avec succès en tant que barrière tunnel ferrimagnétique au sein de jonctions de type "filtre à spin", ce qui en fait la première structure de ce type réalisée avec des oxydes complexes. Il a été mis en évidence que les couches minces de CoCr2O4 ont une tendance forte à croître de manière tridimensionnelle de la forme des objets pyramidaux aux facettes parfaitement définies. Cette croissance auto-organisée de nano-objets et sa dépendance à l'égard des conditions de dépôt été étudie en detail