Untersuchungen des atmosphärischen Aerosols im urbanen Umfeld : Einfluss von Emissionsquellen und Meteorologie auf Zusammensetzung, Konzentrationen und Bildungsprozesse

Atmosphärische Aerosolpartikel leisten einen erheblichen Beitrag zur Luftverschmutzung und können negative Gesundheitseffekte haben. Ihre Wirkung ist abhängig von den chemischen und physikalischen Eigenschaften der Partikel, die wiederum durch die Emissionsquelle sowie Bildungs- und Alterungsprozesse bestimmt werden. Speziell in dicht besiedelten Regionen, in denen Gesundheitsrisiken eine besondere Relevanz haben, sind die Emissionsquellen von Partikeln zahlreich vertreten und sehr vielfältig. Um den Einfluss atmosphärischer Aerosole auf Mensch und Umwelt zu verstehen, müssen die auftretenden Partikeltypen identifiziert und charakterisiert werden. Hier spielt die organische Aerosolfraktion eine besondere Rolle, da sie häufig in hohen Konzentrationen von anthropogenen Quellen emittiert wird und zur Quellidentifikation genutzt werden kann. Um die Eigenschaften atmosphärischer Partikel in urbaner Umgebung zu erforschen, wurden vier Feldmesskampagnen (Okt/Nov 2013, Mai/Juni 2014) in der Innenstadt und einem Vorort von Rom durchgeführt. Aus dem Vergleich der Ergebnisse von beiden Messorten und aus den beiden Messintervallen wurde der Einfluss von Emissionsquellen und meteorologischen Bedingungen auf das Vorkommen und die Dynamik von Partikeln aus unterschiedlichen Quellen analysiert. Die Zusammensetzung der thermisch verdampfbaren Partikel aus dem Submikrometer-Bereich (PM1, engl. particulate matter) wurde mit einem Aerosolmassenspektrometer (AMS) untersucht. Um Erkenntnisse über Partikelquellen zu sammeln, wurde die organische Aerosolfraktion mittels eines mathematischen Algorithmus in unterschiedliche Faktoren separiert. Als ubiquitäre Partikeltypen zeigten sich solche aus Verkehrs- und Kochemissionen sowie aus sekundären Bildungsprozessen. Im Vorort von Rom wurde zusätzlich ein erheblicher Beitrag von Biomasseverbrennung und in der Innenstadt von Zigarettenemissionen (CSOA, cigarette smoke organic aerosol) beobachtet. In den CSOA-Spektren wurden Nikotin-Fragmentionen identifiziert und als neue Marker für Zigarettenemissionen in AMS-Messungen diskutiert. Ein deutlicher Einfluss meteorologischer Bedingungen zeigte sich in der sekundären Partikelfraktion. Nur während Mai/Juni wurden Hinweise auf Partikelneubildung und zwei unterschiedlich gealterte Typen eines oxidierten organischen Aerosols beobachtet. Die kältere Jahreszeit war charakterisiert durch erhöhte relative Beiträge der primären Partikelemissionen. Im Vergleich zum Vorort wurden in der Innenstadt erhöhte Konzentrationen von Verkehrs- und Kochemissionen vorgefunden. In beiden Jahren erhöhten Saharastaub-Advektionen zeitweise die PM10-Konzentrationen um 12 – 17 µg m-3. Eine Abschätzung ergab, dass ~ 50 % der vorgefundenen Partikel aus lokalen Emissionen entstammen und ~ 50 % antransportiert werden. Die Messungen verdeutlichen, wie bedeutend die herrschenden meteorologischen Bedingungen, lokale Emissionsquellen und antransportierte Partikel für die lokale urbane Luftqualität sind. Um verdampfbare Organik aus der Grobstaubmode zu untersuchen, wurde ein System bestehend aus der Kombination eines Impaktors und dem AMS entwickelt. Der Impaktor dient sowohl der Probesammlung als auch der Probenvorbereitung. Durch das Erhitzen des Impaktors auf ca. 300 °C werden flüchtige Verbindungen der gesammelten Probe in die Gasphase überführt. Ein zugeführtes Keim-Aerosol dient als Kondensationsoberfläche für den Dampf und dem Transport zum AMS, wo die organischen Spezies analysiert werden. Die Charakterisierung des neu entwickelten Systems offenbarte Schwächen bezüglich der Partikelabscheidung auf dem Impaktor und der Kondensation der Organik auf das Keim-Aerosol. Ein erster Einsatz des Systems während der Feldmesskampagne in 2014 konnte die generelle Funktionstüchtigkeit der Methode aufzeigen. Die hierbei erzielten Messdaten sind jedoch mit einer hohen Unsicherheit verbunden. Für zukünftige Einsätze müsste das System optimiert werden.Atmospheric aerosol particles strongly contribute to urban air pollution and can have detrimental health effects. These effects are governed both by the particles’ chemical and physical properties, which in turn depend on their sources as well as on formation and aging processes. Especially in areas with high population densities, where health risks are of major concern, sources of aerosol particles are plenty and manifold. The identification and characterisation of aerosol from different sources is crucial for the evaluation of their influence on human health and the environment. Since many anthropogenic sources emit large quantities of organic material, the organic aerosol fraction is of particular interest for such source apportionment. To study the properties of aerosol particles in an urban environment, field measurements were performed in the city centre and in a suburb of Rome during October/November 2013 and May/June 2014. Based on these measurements the characteristics of the atmospheric particles were investigated with a special focus on the influence of different emission sources and of meteorological conditions. The chemical composition of the non-refractory submicron aerosol fraction was investigated with an aerosol mass spectrometer (AMS), and by means of a mathematical algorithm the measured organic fraction was further separated into contributions of different aerosol sources. During both seasons and at both measurement locations, primary emitted particles from traffic and cooking were found as well as particles from secondary formation processes. Only at the suburban location additionally biomass burning was found to strongly contribute to the organic fraction, whereas in the city centre also organic aerosol originating from cigarette emissions (CSOA, cigarette smoke organic aerosol) was detected. In the mass spectrum of CSOA distinct nicotine ion fragment signals were identified, whose suitability as general markers for cigarette emissions in AMS measurements is also discussed. Regarding the secondary aerosol fraction, a strong influence of the meteorological conditions was observed. Only during May/June indications for new particle formation were found and two types of differently strong aged oxygenated organic aerosol were observed. During the colder season the relative contribution of primary emissions was higher, but independent of season, concentrations of particles from traffic and cooking were higher in the urban compared to the suburban location. During both years a Saharan dust advection event increased PM10 concentration by 12 – 17 µg m-3. All in all, it can be estimated that particles emitted from local sources and particles advected from outside Rome both contributed by around 50 % to the measured PM1. The measurements demonstrate the influence of meteorological conditions, local emission sources and advected particles on local air quality. In this assessment only organic material in the submicron range is included. In order to also detect organics from the coarse particle mode, a system combining an impactor and the AMS was developed. With the impactor particles are sampled and the volatile fraction subsequently is evaporated by heating the impactor to 300 °C. A seed aerosol provides a condensation surface for the organic vapour and transports the condensed matter to the AMS where it is analysed. The characterisation of the newly developed system revealed weak cut-off characteristics of the impactor and high losses of the vapour during transport to the AMS. Nonetheless, the system was successfully operated during the field measurement in 2014, which constitutes a proof of concept. For future applications the system would need to be further optimised